多相芬頓對(duì)微量污染物和條件致病菌的控制研究
發(fā)布時(shí)間：2020-12-11 03:49
多相芬頓高級(jí)氧化技術(shù)是現(xiàn)階段水處理技術(shù)發(fā)展的一種重要飲用水處理技術(shù),該工藝技術(shù)具有反應(yīng)條件簡(jiǎn)單溫和、不產(chǎn)生各種副產(chǎn)物、對(duì)PH的響應(yīng)范圍窄等多種優(yōu)點(diǎn)。本文是建立在中試規(guī)模上,對(duì)多相芬頓高級(jí)氧化技術(shù)去除天然有機(jī)物、微量污染物和微生物的效果進(jìn)行實(shí)驗(yàn)考查。以密云水庫(kù)流入水廠的混合水源作為研究對(duì)象,中試實(shí)驗(yàn)中主體的研究工藝流程為混凝-沉淀-砂濾-多相芬頓高級(jí)氧化-生物活性炭;對(duì)照流程為混凝-沉淀-砂濾-臭氧殺菌-生物活性炭。具體實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果如下:（1）將中試規(guī)模的臭氧活性炭工藝與多相芬頓活性炭工藝進(jìn)行比較,以研究多相芬頓活性炭工藝對(duì)微生物（條件致病菌）的控制效果。中試測(cè)試分析了出水中溶解性有機(jī)碳（DOC）、三維熒光、實(shí)時(shí)定量聚合酶反應(yīng)（QPCR）、胞外多聚物（EPS）和基因測(cè)序的含量和性質(zhì),并對(duì)廢水進(jìn)行了部分消毒,研究不同過(guò)程消毒后對(duì)微生物的防治效果。結(jié)果表明,多相芬頓活性炭可將DOC的濃度控制在1.29±0.3mg·L-1,可去除大部分微生物代謝產(chǎn)物,富里酸和色氨酸。但是,芬頓活性炭對(duì)微生物（條件致病菌）的控制作用有限,臭氧活性炭在消毒后效果最好,而砂濾效果最差。多相芬頓...
【文章來(lái)源】：華北水利水電大學(xué)河南省
【文章頁(yè)數(shù)】：69 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【部分圖文】：
均相Cu-有機(jī)配合物Fenton系統(tǒng)涉及的主要反應(yīng)機(jī)制[14]
螦l摻入二氧化硅載體會(huì)增加含氧的表面基團(tuán)，加快了H2O2的分解和產(chǎn)生·OH的速度[17]。在Deng等的研究中提出了一種Fe泡沫作為懸浮在TPP電解質(zhì)中的非均相催化劑。Fe-泡沫被腐蝕，從而向電解質(zhì)中提供Fe2+離子，從而形成Fe2+-TPP配合物，使用Pt陽(yáng)極和加有O2的GDE陰極供入H2O2，使用200mL的1.40mM（132mg·L-1）苯酚的空氣飽和溶液在0.050MTPP中進(jìn)行，能夠有效提高對(duì)有機(jī)污染物的降解效果[18]。根據(jù)這一研究，該作者在后面的文章中探索了類似的異質(zhì)EF系統(tǒng)，但是具有鎳鐵泡沫陰極，能夠從溶解的O2生成H2O2并通過(guò)腐蝕釋放Fe2+離子。圖1-2說(shuō)明了在該電解系統(tǒng)中發(fā)生的，以大量生成·OH的反應(yīng)，包括化學(xué)腐蝕，陰極保護(hù)和H2O2產(chǎn)生的途徑[19]。圖1-2使用Pt陽(yáng)極和Pt/Ni-Fe泡沫陰極用三聚磷酸鹽（TPP）進(jìn)行異質(zhì)電芬頓處理的反應(yīng)機(jī)理示意圖[20]Fig1-2Sketchofthereactionmechanismproposedfortheheterogeneouselectro-Fentontreatmentwithtripolyphosphate(TPP)usingaPtanodeandaPt/Ni-Fefoamcathode.隨著研究人員對(duì)多相芬頓反應(yīng)越來(lái)越深入的研究，光芬頓催化反應(yīng)由于其副產(chǎn)物鐵渣的產(chǎn)生量很少、對(duì)難降解的有機(jī)物有更好的降解效果而越來(lái)越受到人們的關(guān)注。紫外線或可見(jiàn)光與常規(guī)芬頓工藝的結(jié)合可以增強(qiáng)催化劑的催化能力，提高有機(jī)污染物的降解
1緒論5效率，并減少鐵泥的產(chǎn)生。相比較于常規(guī)的芬頓處理工藝，光芬頓催化反應(yīng)的本質(zhì)是通過(guò)利用光提供的能量來(lái)加速Fe3+還原為Fe2+[21-22]。Fe2+與H2O2迅速反應(yīng)生成Fe3+，在PH為2.8-3.5時(shí)其主要以[FeOH)]2+的形式存在[23-24]。在光照射下，[FeOH)]2+經(jīng)過(guò)金屬電荷轉(zhuǎn)移激發(fā)，再生Fe2+，催化H2O2分解并產(chǎn)生額外的·OH，降解有機(jī)污染物。除此之外，也有研究表明H2O2會(huì)直接光解產(chǎn)生·OH用于降解有機(jī)污染物[25]。因此，F(xiàn)e2+和光的協(xié)同催化作用可以產(chǎn)生更多的·OH，從而可以增強(qiáng)光芬頓過(guò)程中的氧化效率。光芬頓催化機(jī)理如圖1-3所示。圖1-3光芬頓過(guò)程反應(yīng)機(jī)理[25]Fig1-3Reactionmechanismforthephoto-Fentonprocess多相芬頓反應(yīng)多種多樣，許多芬頓氧化技術(shù)都已經(jīng)投入中試或者實(shí)際應(yīng)用。同時(shí)，芬頓反應(yīng)的機(jī)理能夠指導(dǎo)芬頓催化劑的合成。目前，常見(jiàn)用于研究和應(yīng)用的催化劑種類有很多：包括金屬氧化物形成的催化劑（FeOOH[26-29]、Fe3O4[30]、CeO2[31-34]、Al2O3[35-37]和TiO2[38-40]）、非金屬類催化劑（活性炭填充材料[41-42]、分子篩選器[43-46]、蜂窩陶瓷填充材料[47-48]等）、金屬改性金屬氧化物（Cu、Ru、Pr、Co、Fe等負(fù)載到Al2O3、TiO2和CeO2等[49-52]）和金屬改性非金屬氧化物（比如常見(jiàn)的金屬離子負(fù)載到活性炭、SiO2等[53,54]）等。根據(jù)以上描述的催化劑材料衍生出的各種催化氧化技術(shù)許多都已經(jīng)投入實(shí)際應(yīng)用，在水處理工藝上大量生產(chǎn)。ElenaRommozzi等人[55]研究了太陽(yáng)能對(duì)水中的大腸桿菌進(jìn)行太陽(yáng)（SODIS）和光芬頓消毒過(guò)程中離子（碳酸氫鹽、氯化物、硝酸鹽和亞硝酸鹽）和天然有機(jī)物（NOM）的有害影響和有益影響。發(fā)現(xiàn)部分離子有助于光芬頓的進(jìn)行，他們會(huì)促進(jìn)光芬頓反應(yīng)產(chǎn)生更多的·OH，而這時(shí)的羥基自由基更多的是以離子的形式存在。具體的機(jī)理是?
【參考文獻(xiàn)】：
碩士論文
[1]多相芬頓技術(shù)在飲用水處理中的中試研究[D]. 張堯.華北水利水電大學(xué) 2019
本文編號(hào)：2909855
【文章來(lái)源】：華北水利水電大學(xué)河南省
【文章頁(yè)數(shù)】：69 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【部分圖文】：
均相Cu-有機(jī)配合物Fenton系統(tǒng)涉及的主要反應(yīng)機(jī)制[14]
螦l摻入二氧化硅載體會(huì)增加含氧的表面基團(tuán)，加快了H2O2的分解和產(chǎn)生·OH的速度[17]。在Deng等的研究中提出了一種Fe泡沫作為懸浮在TPP電解質(zhì)中的非均相催化劑。Fe-泡沫被腐蝕，從而向電解質(zhì)中提供Fe2+離子，從而形成Fe2+-TPP配合物，使用Pt陽(yáng)極和加有O2的GDE陰極供入H2O2，使用200mL的1.40mM（132mg·L-1）苯酚的空氣飽和溶液在0.050MTPP中進(jìn)行，能夠有效提高對(duì)有機(jī)污染物的降解效果[18]。根據(jù)這一研究，該作者在后面的文章中探索了類似的異質(zhì)EF系統(tǒng)，但是具有鎳鐵泡沫陰極，能夠從溶解的O2生成H2O2并通過(guò)腐蝕釋放Fe2+離子。圖1-2說(shuō)明了在該電解系統(tǒng)中發(fā)生的，以大量生成·OH的反應(yīng)，包括化學(xué)腐蝕，陰極保護(hù)和H2O2產(chǎn)生的途徑[19]。圖1-2使用Pt陽(yáng)極和Pt/Ni-Fe泡沫陰極用三聚磷酸鹽（TPP）進(jìn)行異質(zhì)電芬頓處理的反應(yīng)機(jī)理示意圖[20]Fig1-2Sketchofthereactionmechanismproposedfortheheterogeneouselectro-Fentontreatmentwithtripolyphosphate(TPP)usingaPtanodeandaPt/Ni-Fefoamcathode.隨著研究人員對(duì)多相芬頓反應(yīng)越來(lái)越深入的研究，光芬頓催化反應(yīng)由于其副產(chǎn)物鐵渣的產(chǎn)生量很少、對(duì)難降解的有機(jī)物有更好的降解效果而越來(lái)越受到人們的關(guān)注。紫外線或可見(jiàn)光與常規(guī)芬頓工藝的結(jié)合可以增強(qiáng)催化劑的催化能力，提高有機(jī)污染物的降解
1緒論5效率，并減少鐵泥的產(chǎn)生。相比較于常規(guī)的芬頓處理工藝，光芬頓催化反應(yīng)的本質(zhì)是通過(guò)利用光提供的能量來(lái)加速Fe3+還原為Fe2+[21-22]。Fe2+與H2O2迅速反應(yīng)生成Fe3+，在PH為2.8-3.5時(shí)其主要以[FeOH)]2+的形式存在[23-24]。在光照射下，[FeOH)]2+經(jīng)過(guò)金屬電荷轉(zhuǎn)移激發(fā)，再生Fe2+，催化H2O2分解并產(chǎn)生額外的·OH，降解有機(jī)污染物。除此之外，也有研究表明H2O2會(huì)直接光解產(chǎn)生·OH用于降解有機(jī)污染物[25]。因此，F(xiàn)e2+和光的協(xié)同催化作用可以產(chǎn)生更多的·OH，從而可以增強(qiáng)光芬頓過(guò)程中的氧化效率。光芬頓催化機(jī)理如圖1-3所示。圖1-3光芬頓過(guò)程反應(yīng)機(jī)理[25]Fig1-3Reactionmechanismforthephoto-Fentonprocess多相芬頓反應(yīng)多種多樣，許多芬頓氧化技術(shù)都已經(jīng)投入中試或者實(shí)際應(yīng)用。同時(shí)，芬頓反應(yīng)的機(jī)理能夠指導(dǎo)芬頓催化劑的合成。目前，常見(jiàn)用于研究和應(yīng)用的催化劑種類有很多：包括金屬氧化物形成的催化劑（FeOOH[26-29]、Fe3O4[30]、CeO2[31-34]、Al2O3[35-37]和TiO2[38-40]）、非金屬類催化劑（活性炭填充材料[41-42]、分子篩選器[43-46]、蜂窩陶瓷填充材料[47-48]等）、金屬改性金屬氧化物（Cu、Ru、Pr、Co、Fe等負(fù)載到Al2O3、TiO2和CeO2等[49-52]）和金屬改性非金屬氧化物（比如常見(jiàn)的金屬離子負(fù)載到活性炭、SiO2等[53,54]）等。根據(jù)以上描述的催化劑材料衍生出的各種催化氧化技術(shù)許多都已經(jīng)投入實(shí)際應(yīng)用，在水處理工藝上大量生產(chǎn)。ElenaRommozzi等人[55]研究了太陽(yáng)能對(duì)水中的大腸桿菌進(jìn)行太陽(yáng)（SODIS）和光芬頓消毒過(guò)程中離子（碳酸氫鹽、氯化物、硝酸鹽和亞硝酸鹽）和天然有機(jī)物（NOM）的有害影響和有益影響。發(fā)現(xiàn)部分離子有助于光芬頓的進(jìn)行，他們會(huì)促進(jìn)光芬頓反應(yīng)產(chǎn)生更多的·OH，而這時(shí)的羥基自由基更多的是以離子的形式存在。具體的機(jī)理是?
【參考文獻(xiàn)】：
碩士論文
[1]多相芬頓技術(shù)在飲用水處理中的中試研究[D]. 張堯.華北水利水電大學(xué) 2019
本文編號(hào)：2909855
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