發(fā)布時間：2017-12-29 03:12

  本文關(guān)鍵詞：負(fù)載型鈣鈦礦催化劑上丙烯腈催化燃燒的研究　出處：《北京化工大學(xué)》2015年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：我國對于丙烯腈廢氣排放的控制日益重視,運用催化手段處理丙烯腈廢氣是目前研究的熱點。鈣鈦礦以應(yīng)用廣泛、種類多樣、氧化還原能力強、熱穩(wěn)定性好、廉價易得等優(yōu)勢受到廣泛關(guān)注。將鈣鈦礦應(yīng)用于丙烯腈催化燃燒體系,篩選出優(yōu)秀組分,再將活性組分負(fù)載在載體上,篩選出最佳的負(fù)載型鈣鈦礦催化劑是本文的主線。本文通過檸檬酸自燃燒法合成LaBO3 (B-Fe、Co、Mn和Cr)與La2CuO4,活性評價與H2-TPR的結(jié)果很好的關(guān)聯(lián)上,實驗表明La2Cu04的N2產(chǎn)率最高。Cu元素能極大提高催化劑的低溫N2選擇性,通過B位摻雜Cu得到最佳催化劑為LaFeo.gCuo.2O3,250℃時丙烯腈轉(zhuǎn)化率能達到93%,300℃時達到100%,且N2產(chǎn)率能達到80%。在此基礎(chǔ)上探索了不同摻Cu量的LaFeO3的催化活性。以LaFeO3和LaFeo.6Cuo.4O3作為催化劑,通過原位漫反射紅外技術(shù)探索丙烯腈催化燃燒的反應(yīng)機理。實驗結(jié)果顯示B位Cu的摻雜對丙烯腈催化燃燒反應(yīng)機理影響巨大。對比LaFeO3, Cu的出現(xiàn)使丙烯腈上的C分子更易被氧化,生成丙二酸鹽,導(dǎo)致催化活性增強；并且使硝酸鹽和亞硝酸鹽的生成減少,使N2選擇性提高。基于以上結(jié)論,嘗試通過不同方法不同載體合成負(fù)載型鈣鈦礦,發(fā)現(xiàn)改性的檸檬酸絡(luò)合浸漬法優(yōu)于傳統(tǒng)檸檬酸絡(luò)合浸漬法。通過改性的檸檬酸絡(luò)合浸漬法得出活性最高的催化劑為s-Zr-67%-2,但其氧化性強,N2選擇性低。s-Al-67%-2具有最佳的N2產(chǎn)率,最佳負(fù)載比為67%。通過不同氧濃度下測試發(fā)現(xiàn)它的N2產(chǎn)率比LaFe0.8Cu0.2O3具有明顯優(yōu)勢,在富氧濃度下N2產(chǎn)率也能保持在50%以上。最后通過對s-Al-67%-2與LaFe0.8Cu0.2O3的抗硫抗水穩(wěn)定性測試,發(fā)現(xiàn)無論是在抗硫還是抗水穩(wěn)定性上s-Al-67%-2都體現(xiàn)出明顯優(yōu)于LaFe0.8Cu0.2O3的特性。
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【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X783;O643.36

【參考文獻】

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1 王德民,趙一先,修光利,李定邦,潘金芳,黃雪娟,張大年;生物法處理丙烯腈廢氣的初步研究[J];環(huán)境科學(xué);2000年02期

2 黃金霞;陸書來;紀(jì)立春;;2013年丙烯腈生產(chǎn)與市場分析[J];化學(xué)工業(yè);2014年04期

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本文編號：1348550