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Ce的摻雜對(duì)負(fù)載型催化劑LaMnO 3 /赤鐵礦脫硝性能的影響

發(fā)布時(shí)間:2020-12-04 07:04
  采用檸檬酸絡(luò)合浸漬法,通過對(duì)A位離子進(jìn)行摻雜或取代和調(diào)節(jié)Ce的摻雜量,制備了一系列的負(fù)載型催化劑La1-xAxMnO3/赤鐵礦(A=Ce、Co,x=0/0.1/0.2/0.3),并將催化劑應(yīng)用于固定床NH3-SCR脫硝。采用XRD、BET、XRF、H2-TPR、NH3-TPD等表征手段對(duì)催化劑進(jìn)行分析和表征。結(jié)果表明,Ce的摻雜提高了催化劑LaMnO3/赤鐵礦的低溫脫硝效率和拓寬了催化劑的活性溫度窗口,如La0.8Ce0.2MnO3/赤鐵礦催化劑,在180℃時(shí),脫硝效率就高達(dá)98%,且在150250℃溫度區(qū)間的脫硝效率均在90%以上。結(jié)合表征分析證明,稀土元素Ce的適量摻雜,明顯提高了LaMnO3/赤鐵礦催化劑的氧化還原能力和催化劑表面NH3分子的吸附能力;稀土元素Ce的適量摻雜也改善了催化劑比表面積,也使活性物質(zhì)高度分散在載體表面上。 

【文章來(lái)源】:化工進(jìn)展. 2016年S2期 第192-199頁(yè) 北大核心

【文章頁(yè)數(shù)】:8 頁(yè)

【部分圖文】:

Ce的摻雜對(duì)負(fù)載型催化劑LaMnO 3 /赤鐵礦脫硝性能的影響


圖1SCR催化脫硝實(shí)驗(yàn)裝置

轉(zhuǎn)化率曲線,赤鐵礦,脫硝,催化劑


圖340%La1-xAxMnO3/赤鐵礦(x=0/0.1/0.2/0.3)NO轉(zhuǎn)化率曲線圖2是顯示了添加稀土元素Ce、Co制備的La0.9Ce0.1MnO3/赤鐵礦催化劑、La0.9Co0.1MnO3/赤鐵礦兩種催化劑和沒有添加稀土元素的LaMnO3/赤鐵礦催化劑的脫硝效率。圖2表明,整個(gè)溫度反應(yīng)區(qū)間,這3種催化劑的脫硝效率變化趨勢(shì)相近,在90~210℃反應(yīng)溫度范圍內(nèi),隨著反應(yīng)溫度的升高,催化劑LaMnO3/赤鐵礦和催化劑La0.9Ce0.1MnO3/赤鐵礦的脫硝效率也不斷增加,在180~210℃反應(yīng)溫度范圍內(nèi),脫硝效率能達(dá)到96%;而在210℃之后,催化劑活性隨著反應(yīng)溫度的升高反而逐漸下降。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,催化劑的低溫催化活性優(yōu)越,而隨著溫度的升高,脫硝效率逐漸下降?赡苁怯捎谠谳^高的溫度下,NH3的副反應(yīng)可能性(如NH3的氧化反應(yīng))增多,從而使得催化劑的脫硝效率隨著反應(yīng)溫度的升高出現(xiàn)下降趨勢(shì)。對(duì)比這3種催化劑脫硝效率不難發(fā)現(xiàn),A位摻雜Co后催化劑的活性幾乎沒有變化;而A位摻雜Ce后催化劑的低溫催化活性得到了提高:尤其當(dāng)反應(yīng)溫度低于180℃時(shí),Ce的添加使催化劑的催化脫硝效率提高了15%,與沒有添加稀土元素的LaMnO3/赤鐵礦催化劑相比較,該催化劑達(dá)到最高脫硝效率所需的反應(yīng)溫度向低溫偏移了30℃。這可能是因?yàn)橄⊥猎兀茫宓募尤霑?huì)引起催化劑表面電子失衡,形成氧空穴和未飽和的化學(xué)鍵,從而增加表面化學(xué)吸附氧的濃度,化學(xué)吸附氧的增多有利于氧化還原

曲線,赤鐵礦,催化劑,元素


O0.03940%LaMnO3/赤鐵礦Fe2O358.683LaMnO338.478MgO0.0525Al2O30.9587SiO21.5637K2O0.008CaO0.0339TiO20.1223Co2O30.0793NiO0.02132.4A位摻雜Ce元素后催化劑的XRD分析催化劑的物相及形態(tài)影響著催化劑的催化活性,為了確定催化劑物相、形態(tài)和探究催化劑是如何影響催化劑的催化活性,需對(duì)催化劑進(jìn)行XRD分析,圖4為摻雜Ce元素后催化劑的XRD圖。圖4摻雜Ce元素后催化劑的XRD圖a—赤鐵礦;b—LaMnO3;c—40%LaMnO3/赤鐵礦;d—40%La0.7Ce0.3MnO3/赤鐵礦;e—40%La0.8Ce0.2MnO3/赤鐵礦;f—40%La0.9Ce0.1MnO3/赤鐵礦圖4中樣品a的煅燒溫度為350℃,樣品b、c、d、e、f的煅燒溫度均為600℃。從圖4中可以看出,樣品b衍射曲線在2θ=32°、40°、46°、53°、58°、68°及77°時(shí)呈現(xiàn)較強(qiáng)的衍射峰,將其2θ值與標(biāo)準(zhǔn)的PDF對(duì)比,發(fā)現(xiàn)與錳酸鑭復(fù)合氧化物(LaMnO3)的晶型結(jié)構(gòu)相符,說(shuō)明該煅燒條件下能夠生成具有鈣鈦礦晶型結(jié)構(gòu)的活性成分———錳酸鑭復(fù)合氧化物(LaMnO3)。從圖4中可以看出,樣品c、d、e、f既有鈣鈦礦晶型的LaMnO3復(fù)合氧化物的衍射峰,也有鐵氧化物的衍射峰,證實(shí)了該煅燒溫度下制得

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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