玉米淀粉負載型納米零價鐵去除溶液中U（Ⅵ）研究
發(fā)布時間：2020-12-08 11:19
通過液相還原法制備玉米淀粉負載型納米零價鐵（CS-NZVI）,利用SEM和XRD對材料進行了表征,并且探究了不同溶液pH、U（Ⅵ）初始濃度、CS-NZVI濃度、溫度、反應時間對U（Ⅵ）去除效果的影響。結果表明,CS-NZVI整體分散性較好,相較于NZVI團聚情況明顯改善。在溶液pH=6.0、U（Ⅵ）初始濃度10.0mg/L、CS-NZVI濃度0.4g/L、溫度30℃、反應時間140min時,CS-NZVI材料對溶液中U（Ⅵ）的去除率為95.05%,去除量為24.86mg/g。
【文章來源】：有色金屬(冶煉部分). 2020年08期 第92-98頁 北大核心
【文章頁數】：7 頁
【部分圖文】：
玉米淀粉（a）、NZVI(b）、CS-NZVI(c）及其反應產物（d）的SEM形貌
在U（Ⅵ）初始濃度10.0mg?L、CS-NZVI濃度0.4g?L、反應時間140min、溫度30℃時，不同pH對去除溶液中U（Ⅵ）的影響如圖3所示。從圖3可以看出，pH對溶液中U（Ⅵ）的去除效果影響較大，pH在3.5～6.0時，U（Ⅵ）去除率和去除量隨著pH的增大而增大；當pH=6.0時，U（Ⅵ）的去除效果最好，此時去除率為95.05%，去除量為24.86mg?g；當pH大于6.0時，U（Ⅵ）去除率和去除量隨pH的增大逐漸降低。這是由于pH對U（Ⅵ）在水溶液中的存在形態(tài)產生了影響，在酸性溶液中，U（Ⅵ）主要以UO22+形態(tài)存在，強酸條件下，溶液中存在大量H+，會與Fe、UO22+競爭反應活性位點，對UO22+產生靜電斥力，使其難以向活性位點靠近；在弱酸條件下，Fe0會與溶液中的H+反應生成Fe2+,Fe2+氧化形成Fe3+，進而形成FeOOH及其水解產物Fe(OH)2+，這些產物容易與UO22+發(fā)生吸附、絮凝和沉淀[24]；當pH大于6.0時，隨著溶液中OH-濃度的增大，UO22+會水解生成UO2(OH）+、UO2(OH)2、UO2(OH)3-、（UO2)3(OH)5+等絡合離子，使得U（Ⅵ）的去除率和去除量逐漸降低。此外，pH對CS-NZVI材料表面性質的影響也會影響去除效果，酸性條件下，材料表面的鐵氧化物層被腐蝕，與U（Ⅵ）接觸的NZVI表面積增加，從而促進反應的進行；堿性條件下，材料表面會形成一層鐵的氧化物、氫氧化物鈍化層，抑制反應的進行[25-26]。因此，溶液反應體系的最佳pH為6.0。2.3.2 反應時間對U（Ⅵ）去除效果的影響
在溶液pH為6.0、U（Ⅵ）初始濃度10.0mg?L、CS-NZVI濃度0.4g?L、溫度30℃時，探究不同反應時間對去除溶液中U（Ⅵ）的影響，結果見圖4。從圖4可以看出，U（Ⅵ）的去除率和去除量在反應初期迅速增加，在120min時U（Ⅵ）的去除效果最好，此時去除率為94.75%，去除量為23.34mg?g，隨著時間的推移，反應速度減緩，U（Ⅵ）的去除率和去除量不再增加，表明此時反應體系達到平衡狀態(tài)。反應初期溶液中U（Ⅵ）的濃度相對較高，材料表面附著的沉積物較少，利于還原沉淀的進行；隨著時間的推移，溶液中U（Ⅵ）濃度逐漸降低，pH逐漸升高，鐵的氧化物附著在材料表面，阻礙了還原反應的進行，此時體系主要發(fā)生吸附反應，并逐漸達到吸附平衡，因此U（Ⅵ）的去除率和去除量不再增加。本試驗將取反應時間為140min，確保反應體系完全達到平衡狀態(tài)。2.3.3 CS-NZVI濃度對U（Ⅵ）去除效果的影響
【參考文獻】：
期刊論文
[1]凹凸棒土負載硫化納米零價鐵對水中Cu(Ⅱ)的去除機理研究[J]. 劉紅,李春俠,范先媛,孫澤偉,張家源. 武漢科技大學學報. 2019(03)
[2]納米零價鐵的制備、改性及對廢水中重金屬和有機污染物的去除[J]. 楊曉丹,王玉如,李敏睿. 化工進展. 2019(07)
[3]放射性廢水來源及其處理方法概述與評價[J]. 駱楓,冉洺東,王力,劉辰龍,楊蘭菊,林力. 四川環(huán)境. 2019(02)
[4]納米零價鎳去除溶液中U(VI)的研究[J]. 陳玉潔,李小燕,劉學,劉宸,張梓晗,桑偉旋,陳蓉. 有色金屬(冶煉部分). 2019(02)
[5]核工業(yè)含鈾廢水處理技術進展[J]. 郭棟清,李靜,張利波,吳宏偉,閆漢洋,郭曉冬,許德杰. 工業(yè)水處理. 2019(01)
[6]納米零價鐵富集水體中的鈾[J]. 李若繁,黃瀟月,張偉賢,王偉,唐振平,滑熠龍. 南華大學學報(自然科學版). 2018(05)
[7]納米鐵鎳雙金屬去除溶液中U(Ⅵ)的性能研究[J]. 劉晴晴,李小燕,秦啟鳳,劉宸,張梓晗,劉學,陳玉潔. 有色金屬(冶煉部分). 2018(07)
[8]納米零價鐵系材料在環(huán)境修復領域的研究進展[J]. 劉晴晴,秦啟風,劉宸,張梓晗. 江西化工. 2017(04)
[9]含鈾廢水處理技術的研究進展[J]. 汪萍,呂彩霞,盛青,孫宏圖,張露. 現代化工. 2016(12)
[10]新生態(tài)二氧化錳（δ-MnO2）吸附溶液中U（VI）的性能研究[J]. 李小燕,劉義保,張明,李尋,楊波,花榕,劉云海. 東華理工大學學報(自然科學版). 2016(03)
博士論文
[1]Ni/Fe納米顆粒與豆磷脂復合材料制備及其去除多氯聯(lián)苯研究[D]. 丁舒.天津大學 2014
碩士論文
[1]羥基氧化鐵（FeOOH）及其復合物的制備與鈾吸附性能研究[D]. 魏新濤.哈爾濱工程大學 2018
[2]淀粉糊化過程中小體形態(tài)變化和不完全糊化顆粒性質研究[D]. 魏毛毛.陜西科技大學 2017
[3]負載型納米零價鐵去除溶液中Pb(Ⅱ)的性能及機理研究[D]. 高國振.東華理工大學 2014
本文編號：2905003
【文章來源】：有色金屬(冶煉部分). 2020年08期 第92-98頁 北大核心
【文章頁數】：7 頁
【部分圖文】：
玉米淀粉（a）、NZVI(b）、CS-NZVI(c）及其反應產物（d）的SEM形貌
在U（Ⅵ）初始濃度10.0mg?L、CS-NZVI濃度0.4g?L、反應時間140min、溫度30℃時，不同pH對去除溶液中U（Ⅵ）的影響如圖3所示。從圖3可以看出，pH對溶液中U（Ⅵ）的去除效果影響較大，pH在3.5～6.0時，U（Ⅵ）去除率和去除量隨著pH的增大而增大；當pH=6.0時，U（Ⅵ）的去除效果最好，此時去除率為95.05%，去除量為24.86mg?g；當pH大于6.0時，U（Ⅵ）去除率和去除量隨pH的增大逐漸降低。這是由于pH對U（Ⅵ）在水溶液中的存在形態(tài)產生了影響，在酸性溶液中，U（Ⅵ）主要以UO22+形態(tài)存在，強酸條件下，溶液中存在大量H+，會與Fe、UO22+競爭反應活性位點，對UO22+產生靜電斥力，使其難以向活性位點靠近；在弱酸條件下，Fe0會與溶液中的H+反應生成Fe2+,Fe2+氧化形成Fe3+，進而形成FeOOH及其水解產物Fe(OH)2+，這些產物容易與UO22+發(fā)生吸附、絮凝和沉淀[24]；當pH大于6.0時，隨著溶液中OH-濃度的增大，UO22+會水解生成UO2(OH）+、UO2(OH)2、UO2(OH)3-、（UO2)3(OH)5+等絡合離子，使得U（Ⅵ）的去除率和去除量逐漸降低。此外，pH對CS-NZVI材料表面性質的影響也會影響去除效果，酸性條件下，材料表面的鐵氧化物層被腐蝕，與U（Ⅵ）接觸的NZVI表面積增加，從而促進反應的進行；堿性條件下，材料表面會形成一層鐵的氧化物、氫氧化物鈍化層，抑制反應的進行[25-26]。因此，溶液反應體系的最佳pH為6.0。2.3.2 反應時間對U（Ⅵ）去除效果的影響
在溶液pH為6.0、U（Ⅵ）初始濃度10.0mg?L、CS-NZVI濃度0.4g?L、溫度30℃時，探究不同反應時間對去除溶液中U（Ⅵ）的影響，結果見圖4。從圖4可以看出，U（Ⅵ）的去除率和去除量在反應初期迅速增加，在120min時U（Ⅵ）的去除效果最好，此時去除率為94.75%，去除量為23.34mg?g，隨著時間的推移，反應速度減緩，U（Ⅵ）的去除率和去除量不再增加，表明此時反應體系達到平衡狀態(tài)。反應初期溶液中U（Ⅵ）的濃度相對較高，材料表面附著的沉積物較少，利于還原沉淀的進行；隨著時間的推移，溶液中U（Ⅵ）濃度逐漸降低，pH逐漸升高，鐵的氧化物附著在材料表面，阻礙了還原反應的進行，此時體系主要發(fā)生吸附反應，并逐漸達到吸附平衡，因此U（Ⅵ）的去除率和去除量不再增加。本試驗將取反應時間為140min，確保反應體系完全達到平衡狀態(tài)。2.3.3 CS-NZVI濃度對U（Ⅵ）去除效果的影響
【參考文獻】：
期刊論文
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[2]納米零價鐵的制備、改性及對廢水中重金屬和有機污染物的去除[J]. 楊曉丹,王玉如,李敏睿. 化工進展. 2019(07)
[3]放射性廢水來源及其處理方法概述與評價[J]. 駱楓,冉洺東,王力,劉辰龍,楊蘭菊,林力. 四川環(huán)境. 2019(02)
[4]納米零價鎳去除溶液中U(VI)的研究[J]. 陳玉潔,李小燕,劉學,劉宸,張梓晗,桑偉旋,陳蓉. 有色金屬(冶煉部分). 2019(02)
[5]核工業(yè)含鈾廢水處理技術進展[J]. 郭棟清,李靜,張利波,吳宏偉,閆漢洋,郭曉冬,許德杰. 工業(yè)水處理. 2019(01)
[6]納米零價鐵富集水體中的鈾[J]. 李若繁,黃瀟月,張偉賢,王偉,唐振平,滑熠龍. 南華大學學報(自然科學版). 2018(05)
[7]納米鐵鎳雙金屬去除溶液中U(Ⅵ)的性能研究[J]. 劉晴晴,李小燕,秦啟鳳,劉宸,張梓晗,劉學,陳玉潔. 有色金屬(冶煉部分). 2018(07)
[8]納米零價鐵系材料在環(huán)境修復領域的研究進展[J]. 劉晴晴,秦啟風,劉宸,張梓晗. 江西化工. 2017(04)
[9]含鈾廢水處理技術的研究進展[J]. 汪萍,呂彩霞,盛青,孫宏圖,張露. 現代化工. 2016(12)
[10]新生態(tài)二氧化錳（δ-MnO2）吸附溶液中U（VI）的性能研究[J]. 李小燕,劉義保,張明,李尋,楊波,花榕,劉云海. 東華理工大學學報(自然科學版). 2016(03)
博士論文
[1]Ni/Fe納米顆粒與豆磷脂復合材料制備及其去除多氯聯(lián)苯研究[D]. 丁舒.天津大學 2014
碩士論文
[1]羥基氧化鐵（FeOOH）及其復合物的制備與鈾吸附性能研究[D]. 魏新濤.哈爾濱工程大學 2018
[2]淀粉糊化過程中小體形態(tài)變化和不完全糊化顆粒性質研究[D]. 魏毛毛.陜西科技大學 2017
[3]負載型納米零價鐵去除溶液中Pb(Ⅱ)的性能及機理研究[D]. 高國振.東華理工大學 2014
本文編號：2905003
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