發(fā)布時間：2018-09-09 13:03

【摘要】：近年來,纖維素等生物質(zhì)基材料以其來源廣泛、可降解性以及生物相容性好等特點得到了人們的極大關注,改性后的纖維素衍生物被應用于生產(chǎn)生活各個方面。在其諸多應用領域中,以纖維素為基材制備的水凝膠得到了越來越多的研究關注,這是因為該類水凝膠能提高纖維素的生物附加值并賦予凝膠以天然產(chǎn)物的優(yōu)點。本文利用自組裝方法將改性羥乙基纖維素應用于制備水凝膠,同時在凝膠中引入功能化客體分子,來探究其應用。首先分別采用Williamson醚化法和交聯(lián)法來合成兩種大分子物質(zhì):疏水改性羥乙基纖維素(HEC-C12)和水溶性β-環(huán)糊精聚合物(β-CDP)。以動力粘度和保水性兩項指標優(yōu)化制備HEC-C12的條件,以水溶性作為指標利用正交試驗法優(yōu)化制備β-CDP的條件。對目標大分子物質(zhì)進行相關的結構、表面形貌等表征,最后得到HEC上接枝的C12量為4%,水溶性β-CDP的分子量為1731.1 kDa,溶解量為0.45 g mL-1。載藥羥乙基纖維素基自組裝水凝膠的制備可以通過先成凝膠后載藥的方式。利用β-CDP空腔具有包合客體分子的特性,通過混合攪拌的方式將HEC-C12上的烷基側鏈C12最大限度包合于β-CDP空腔中,該過程即可自組裝形成羥乙基纖維素基水凝膠(gel-(β)CDP-HEC)。以動力粘度、保水性和流變性能為指標,確定形成gel-(β)CDP-HEC時HEC-C12和β-CDP的臨界濃度,利用掃描電子顯微鏡(SEM)觀察干燥后凝膠的表觀形貌。以酚酞探針法測出gel-(β)CDP-HEC中未包合C12的β-CDP空腔含量,用于搭載具有抑菌性能的疏水藥物分子丁香酚(EG),用紫外可見分光光度計測定gel-(β)CDP-HEC/EG中EG的搭載量,并采用瓊脂杯狀平板擴散法對gel-(β)CDP-HEC/EG抑制大腸桿菌GIM 1.173的行為進行探究,抑菌效果明顯。羥乙基纖維素基自組裝水凝膠搭載藥物分子也可以通過另外一種方式,即利用相溶解法使水溶性β-CDP最大限度增溶藥物分子,如布洛芬(IBU),得到β-CDP/IBU,同樣利用酚酞探針法測定β-CDP/IBU中剩余β-CDP空腔含量,再與HEC-C12上的烷基側鏈C12包合。以動力粘度為指標,確定形成羥乙基纖維素基自組裝布洛芬水凝膠時HEC-C12和β-CDP/IBU的臨界濃度,利用SEM和X射線粉末衍射(PXRD)對其進行表征,用紫外可見分光光度計測定gel-(β)CDP-HEC/IBU中IBU的搭載量,并用透析袋法探究IBU的體外釋放行為,布洛芬的釋放過程符合Korsmeyer-Peppas動力學模型。
[Abstract]:In recent years, biomaterials such as cellulose have attracted great attention because of their wide range of sources, biodegradability and good biocompatibility. The modified cellulose derivatives have been used in all aspects of production and life. In many applications, hydrogels based on cellulose have attracted more and more attention because they can increase the biological added value of cellulose and endow the hydrogels with the advantages of natural products. In this paper, modified hydroxyethyl cellulose (HEC) was used to prepare hydrogels by self-assembly, and functionalized guest molecules were introduced into the hydrogels to explore its application. Firstly, two kinds of macromolecules, hydrophobic modified hydroxyethyl cellulose (HEC-C12) and water-soluble 尾 -cyclodextrin polymer (尾 -CDP), were synthesized by Williamson etherification method and cross-linking method respectively. The preparation conditions of HEC-C12 were optimized by two indexes of dynamic viscosity and water retention, and the conditions of preparing 尾 -CDP were optimized by orthogonal test with water solubility as index. The structure and surface morphology of the target macromolecular material were characterized. Finally, it was found that the amount of C12 grafted on HEC was 4 and the molecular weight of water-soluble 尾 -CDP was 1731.1 kDa,. The solubility of water-soluble 尾 -CDP was 0.45g mL-1.. Hydroxyethyl cellulose-loaded hydrogels can be prepared by first forming hydrogels and then loading drugs. The alkyl side chain C12 on HEC-C12 was encapsulated in 尾 -CDP cavity to the maximum extent by mixing and stirring, and the hydroxyethyl cellulose hydrogel (gel- (尾) CDP-HEC) was formed by self-assembly. The critical concentrations of HEC-C12 and 尾 -CDP in the formation of gel- (尾) CDP-HEC were determined by dynamic viscosity, water retention and rheological properties. The apparent morphology of dried gel was observed by scanning electron microscopy (SEM). The content of 尾 -CDP in gel- (尾) CDP-HEC was determined by phenolphthalein probe method, which was used to carry the hydrophobic drug molecule eugenol (EG), with bacteriostasis. The content of EG in gel- (尾) CDP-HEC/EG was determined by UV-Vis spectrophotometer. The inhibition of Escherichia coli GIM 1.173 by gel- (尾) CDP-HEC/EG was investigated by Agar cup plate diffusion method. Hydroxyethyl cellulose based self-assembled hydrogels can also be used to maximize the solubilization of water-soluble 尾 -CDP molecules by means of phase dissolution. If ibuprofen (IBU), is used to obtain 尾 -CDP / IBU, the residual 尾 -CDP cavity content in 尾 -CDP / IBU is also determined by phenolphthalein probe method, and then it is encapsulated with the alkyl side chain C12 on HEC-C12. The critical concentration of HEC-C12 and 尾 -CDP / IBU in the formation of hydroxyethyl cellulose based self-assembled ibuprofen hydrogel was determined by using dynamic viscosity as the index, and characterized by SEM and X-ray powder diffraction (PXRD). The loading capacity of IBU in gel- (尾) CDP-HEC/IBU was determined by UV-Vis spectrophotometer, and the release behavior of IBU in vitro was investigated by dialysis bag method. The release process of ibuprofen was in accordance with the Korsmeyer-Peppas kinetic model.
【學位授予單位】：東北林業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O648.17

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