發(fā)布時間：2020-11-19 15:32

　　 金屬凝膠的制備是以金屬納米晶作為結構單元,通過加入強還原劑還原金屬前驅物,然后自組裝制備形成三維網(wǎng)狀結構的水凝膠,再通過超臨界二氧化碳干燥的方法可以制備金屬氣凝膠。此種制備方法在克服納米晶間團聚的同時,使金屬凝膠存在極高的孔隙率,因此它具有極大的比表面積、超低的密度、優(yōu)良的導電性和導熱性。金屬凝膠的高表面積為吸附和光催化提供了足夠的活性位點,高孔隙率有助于液體和氣體物質的大量輸送。而金屬凝膠的三維網(wǎng)狀結構有利于介質在材料內(nèi)部快速轉移和電子傳輸。因此,憑借著金屬凝膠特有的結構特點,不同組分和類型的金屬凝膠已經(jīng)被廣泛應用于催化和傳感領域。本文以雙金屬凝膠為研究對象,以硼氫化鈉作為還原劑,無任何封端劑,在不引入其它配體的前提下,通過調(diào)控金屬前驅物組成和比例,制備了不同形貌和組成成分的鈀鎳金屬氣凝膠和金鉑金屬水凝膠,利用金屬凝膠大的孔隙率、表面積和更多的活性位點,使其易于介質的傳輸和電子轉移,并充分發(fā)揮雙金屬的協(xié)同效應,實現(xiàn)了其在電催化和過氧化物模擬酶方面的應用。研究內(nèi)容主要分為以下幾部分:(1)采用硼氫化鈉作為強還原劑,在不添加其他配體保護的前提下,還原鈀和鎳的金屬前驅物,通過簡便的一步還原方法,在60℃靜置保溫3個小時后,成功合成了比例可控的Pd_xNi雙金屬合金水凝膠,利用超臨界二氧化碳干燥后,制備了三維網(wǎng)狀結構的Pd_xNi雙金屬合金氣凝膠。制備的金屬氣凝膠由4 nm的類球形金屬納米晶交聯(lián)而成三維網(wǎng)狀結構。通過高分辨率的透射電鏡(HRTEM)和X射線衍射(XRD)等對材料進行了表征,證明了制備的金屬氣凝膠是由鈀鎳合金組成。研究了Pd_xNi雙金屬合金氣凝膠在HClO_4溶液中的氧還原反應(ORR)性能,其中Pd_5Ni金屬氣凝膠展現(xiàn)了優(yōu)異的ORR性能和化學穩(wěn)定性,此電催化劑是4電子轉移過程。與此同時,Pd_5Ni氣凝膠在乙醇氧化反應中也表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。Pd_5Ni合金氣凝膠的質量活性為4.30 A/mg,比商用Pd/C催化劑高5.5倍,從而證明制備的Pd_5Ni合金氣凝膠作為燃料電池的陰極和陽極反應的催化劑方面有巨大的潛能。(2)以HAuCl_4和K_2PtCl_4為金屬前驅體,以硼氫化鈉為還原劑,一鍋法制備了AuPt_x雙金屬水凝膠,利用其作為過氧化物模擬酶,催化H_2O_2氧化3,3',5,5'-四甲基聯(lián)苯胺(TMB)產(chǎn)生顯色反應。AuPt_x雙金屬水凝膠作為過氧化物模擬酶具有相對較低的成本和穩(wěn)定性好等優(yōu)點。通過透射電鏡(TEM)對材料進行了表征,發(fā)現(xiàn)AuPt_x雙金屬水凝膠是三維網(wǎng)狀結構,擁有很大比表面積和很多活性位點。系統(tǒng)研究了pH值、溫度和AuPt_x雙金屬水凝膠濃度等條件對過氧化物模擬酶活性的影響,AuPt_x雙金屬水凝膠作為過氧化物模擬酶具有較低的檢測限,其線性檢測范圍在0.4 mM-12 mM間。為利用金屬凝膠作為模擬酶實現(xiàn)過氧化氫的簡單、靈敏和快速檢測提供了數(shù)據(jù)支撐。
【學位單位】：山東農(nóng)業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：TQ427.26;TG115
【部分圖文】：

圖 1 燃料電池機理圖Figure.1 Fuel cell mechanism diagram料電池電池（PEMFC）是一種以氫氣或甲醇等為燃料燃料電池（PEMFC）具有在室溫下快速啟動，

圖 2AuPtx水凝膠作為模擬酶檢測 H2O2機理圖Fig.2 Schematic diagram of detection of H2O2byAuPtxhydrogel as simulated enzymetx水凝膠作為模擬酶加速了 H2O2對 TMB 的氧化，氧化態(tài)的 TMB個體系顯藍色。因此，可以根據(jù)顏色變化以及結合紫外可見吸收光的檢測。配置 0.4 mM、0.6 mM、0.8 mM、1.0 mM、2.0 mM、4.0 mM

雙金屬氣凝膠的制備示意圖；（B）Pd5Ni 水凝膠的光學照片；（C）Pd5Ni 水凝電鏡照片；（D）Pd5Ni 水凝膠的納米晶的尺寸分布柱狀圖。atic diagram of preparation of PdxNi bimetallic aerogel; (B) optical photograph of Pctron micrograph of Pd5Ni hydrogel; (D) size of nanocrystal of Pd5Ni hydrogel Distr制備的 Pd5Ni 雙金屬氣凝膠的不同放大倍數(shù)的透射電鏡照片
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本文編號：2890171