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氧化鋁形貌結(jié)構(gòu)控制與MoS 2 活性相的構(gòu)建

發(fā)布時(shí)間:2024-05-21 23:12
  在原油日益劣質(zhì)化與清潔燃料質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)迅速升級(jí)的雙重壓力下,煉油工業(yè)對(duì)于加氫處理催化劑的性能要求不斷提高。為了應(yīng)對(duì)這一要求,研發(fā)一種全新的具有更高活性和選擇性的催化劑將是迎接挑戰(zhàn)的最佳方法。目前,對(duì)加氫處理催化劑的研究主要集中于載體性質(zhì)、制備新型載體和開發(fā)新制備技術(shù)等方面。本論文首先研究了不同形貌、尺寸γ-氧化鋁的合成過(guò)程,在此基礎(chǔ)上,揭示了γ-氧化鋁的形貌與鈷鉬催化劑加氫脫硫活性之間的聯(lián)系;隨后開發(fā)了一種硫化態(tài)鉬基催化劑的新型制備方法,并以之為基礎(chǔ)催化劑,研究了助劑鈷的添加方式對(duì)于硫化態(tài)CoMo催化劑HDS反應(yīng)性能的影響;最后利用浸漬-沉淀法制備了預(yù)硫化型CoMo催化劑,考察了制備過(guò)程對(duì)于Co-Mo-S活性相的影響,為開發(fā)性能更優(yōu)異的加氫脫硫催化劑提供了理論指導(dǎo)。在γ-氧化鋁前軀體碳酸鋁銨的合成過(guò)程中,研究了合成溫度、pH值、陳化時(shí)間以及模板劑的加入對(duì)于γ-氧化鋁顆粒尺寸、形貌以及孔徑結(jié)構(gòu)的影響,揭示了前軀體顆粒的形成機(jī)理。研究結(jié)果顯示:γ-氧化鋁的形貌主要來(lái)自其前軀體碳酸鋁銨,而碳酸鋁銨的形貌主要是納米微晶在一定條件下自組裝形成的,在此過(guò)程中,pH值是影響形貌與顆粒大小的關(guān)鍵因素。隨著...

【文章頁(yè)數(shù)】:139 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【文章目錄】:
摘要
abstract
創(chuàng)新點(diǎn)摘要
第一章 緒論
    1.1 前言
    1.2 氧化鋁
        1.2.1 氧化鋁的性質(zhì)及分類
        1.2.2 特定形貌活性氧化鋁的合成方法
        1.2.3 特定形貌活性氧化鋁的催化應(yīng)用
    1.3 加氫處理催化劑活性相結(jié)構(gòu)
        1.3.1 單分子層模型
        1.3.2 嵌入模型
        1.3.3 遙控模型
        1.3.4 輻緣-棱邊模型
        1.3.5 Co-Mo-S模型
        1.3.6 加氫處理催化劑活性相研究的新進(jìn)展
    1.4 加氫處理催化劑活性相的構(gòu)建
        1.4.1 常規(guī)加氫處理催化劑的制備
        1.4.2 硫化型催化劑活性相的構(gòu)建
    1.5 本論文的研究目的及研究任務(wù)
第二章 碳酸鋁銨法制備不同形貌、尺寸的活性氧化鋁
    2.0 前言
    2.1 實(shí)驗(yàn)部分
        2.1.1 主要原料
    2.2 實(shí)驗(yàn)方法
        2.2.1 碳酸鋁銨的制備
        2.2.2 材料的分析與表征
    2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        2.3.1 合成溫度對(duì)碳酸鋁銨結(jié)構(gòu)和形貌的影響
        2.3.2 溶液pH值對(duì)碳酸鋁銨及氧化鋁結(jié)構(gòu)形貌的影響
        2.3.3 陳化時(shí)間對(duì)碳酸鋁銨及氧化鋁結(jié)構(gòu)形貌的影響
        2.3.4 模板劑對(duì)碳酸鋁銨及氧化鋁結(jié)構(gòu)形貌的調(diào)變作用
        2.3.5 碳酸鋁銨形成過(guò)程中PVA的作用機(jī)制
    2.4 小結(jié)
第三章 γ-氧化鋁形貌對(duì)于催化劑加氫脫硫活性的影響
    3.1 前言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 主要原料
        3.2.2 催化劑的制備
        3.2.3 催化材料的分析表征
        3.2.4 催化劑活性評(píng)價(jià)條件及裝置
    3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        3.3.1 不同形貌氧化鋁的表征分析
        3.3.2 不同形貌氧化鋁所制備的催化劑的性質(zhì)分析
    3.4 本章小結(jié)
第四章 浸漬-沉淀法制備MoS2/Al2O3催化劑
    4.1 前言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 主要原料
        4.2.2 催化劑的制備
        4.2.3 催化劑的表征分析
        4.2.4 催化劑活性評(píng)價(jià)條件及裝置
    4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        4.3.1 負(fù)載量對(duì)于浸漬-沉淀法制備的MoS2/Al2O3催化劑性質(zhì)的影響
        4.3.2 浸漬沉淀法與常規(guī)浸漬法的比較
    4.4 本章小結(jié)
第五章 加熱回流法與浸漬-沉淀法制備CoMoS/Al2O3催化劑
    5.1 前言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
        5.2.1 主要原料
        5.2.2 實(shí)驗(yàn)方法
        5.2.3 表征方法
        5.2.4 催化劑活性評(píng)價(jià)裝置與條件
    5.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        5.3.1 回流加熱法制備硫化態(tài)CoMo/Al2O3催化劑及其催化性能研究
        5.3.2 浸漬-沉淀法制備CoMoS/Al2O3催化劑及其催化性能研究
    5.4 本章結(jié)論
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀博士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
作者簡(jiǎn)介



本文編號(hào):3980055

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