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肖特基光催化劑的設(shè)計(jì)制備及其室溫可見光催化合成氨研究

發(fā)布時(shí)間:2025-03-30 02:04
  氮元素作為生物體內(nèi)最重要的元素之一,是構(gòu)成氨基酸和核酸(DNA/RNA)的基本要素之一,對生命體意義重大。自然界中氮元素主要以氮?dú)夥肿樱∟2)的形式存在,雖然儲量豐富,但由于氮?dú)夥肿拥幕瘜W(xué)性質(zhì)非常惰性,很難被生物體直接利用。近一百多年以來,最主要的人工合成氨方式是傳統(tǒng)的Haber-Bosch工藝,每年消耗全球能源總量的1%以上,同時(shí)釋放超過3億噸的二氧化碳,導(dǎo)致日益嚴(yán)峻的能源與環(huán)境問題。另一方面,自從1977年首次在紫外光輻照下將氮?dú)膺原為氨氣以來,如何利用清潔光能活化氮?dú)夥肿?實(shí)現(xiàn)溫和條件下的高效合成氨受到人們越來越多的關(guān)注。經(jīng)過幾十年的發(fā)展,光催化合成氨領(lǐng)域仍然面臨兩個(gè)難點(diǎn):一是低溫下N≡N鍵解離困難;二是從光催化劑到氮?dú)夥肿拥慕缑骐娮愚D(zhuǎn)移效率低。因此,人們希望通過更有針對性的設(shè)計(jì)調(diào)控光催化劑的能帶結(jié)構(gòu)、表面電子態(tài),突破目前光催化合成氨效率低的瓶頸。針對上述兩個(gè)難點(diǎn),本文通過:1)調(diào)節(jié)半導(dǎo)體能帶結(jié)構(gòu),在催化劑表面構(gòu)筑肖特基勢壘,促進(jìn)半導(dǎo)體光生電子-空穴的有效分離與光生電子的界面?zhèn)鬏?2)構(gòu)筑適當(dāng)?shù)拇呋钚灾行模ㄈ缃饘倩蜓跞毕莸龋⿲?shí)現(xiàn)光生電子的進(jìn)一步富集,增強(qiáng)催化...

【文章頁數(shù)】:138 頁

【學(xué)位級別】:博士

【文章目錄】:
指導(dǎo)教師對 博士論文的評閱意見
答辯決議書
摘要
abstract
第1章 緒論
    1.1 引言
    1.2 固氮機(jī)理
    1.3 光催化影響因素
        1.3.1 半導(dǎo)體的性能
        1.3.2 電子空穴分離率
        1.3.3 N2吸附性能
        1.3.4 外在因素
    1.4 催化劑的種類
        1.4.1 空位催化劑
        1.4.2 金屬作為活性位點(diǎn)催化劑
        1.4.3 半導(dǎo)體-半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)催化劑
    1.5 NH3作為能源載體
        1.5.1 NH3作為儲氫載體
        1.5.2 NH3應(yīng)用于燃料電池
    1.6 本論文的選題目的和研究內(nèi)容
    參考文獻(xiàn)
第2章 鐵鉑納米團(tuán)簇修飾氮化碳可見光催化合成氨
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)原料與試劑
        2.2.2 實(shí)驗(yàn)過程
        2.2.3 光電化學(xué)性質(zhì)測試
    2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        2.3.1 材料表征
        2.3.2 鉑摻雜劑的影響
        2.3.3 光催化合成氨性能
        2.3.4 原位電子順磁共振分析
        2.3.5 肖特基勢壘的形成
        2.3.6 機(jī)理研究
    2.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第3章 鈦摻雜氧空位氧化鋅可見光催化合成氨
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)原料與試劑
        3.2.2 實(shí)驗(yàn)過程
        3.2.3 光電化學(xué)性質(zhì)測試
    3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        3.3.1 材料形貌、結(jié)構(gòu)與光學(xué)性質(zhì)表征
        3.3.2 鈦摻雜劑對電子濃度影響
        3.3.3 鈦摻雜劑對光催化合成氨性能影響
        3.3.4 鈦摻雜劑對電子傳遞的影響
        3.3.5 Ru助催化劑對光催化合成氨性能影響
        3.3.6 理論計(jì)算
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第4章 金修飾氧空位二氧化鈰可見光催化合成氨
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 原料與試劑
        4.2.2 實(shí)驗(yàn)過程
        4.2.3 光電化學(xué)測試
    4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        4.3.1 材料結(jié)構(gòu)與形貌表征
        4.3.2 材料化學(xué)狀態(tài)表征
        4.3.3 材料光學(xué)性質(zhì)表征
        4.3.4 光催化合成氨性能
        4.3.5 機(jī)理研究
    4.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第5章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
作者簡介
攻讀博士期間發(fā)表的論文
致謝



本文編號:4038010

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