發(fā)布時間：2018-05-01 10:08

  本文選題：高壓 + 固態(tài)氟��； 參考：《吉林大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：雙原子分子晶體(H_2,N_2,O_2,F_2,Cl_2,Br_2,I_2)的高壓性質(zhì)一直是物理和化學(xué)界乃至地球和行星科學(xué)系長期關(guān)注的體系。其中,由于金屬氫具有非常重要的意義,關(guān)于固態(tài)氫的高壓理論和實驗的研究就一直是高壓科學(xué)研究的重點問題。然而因為氫分子內(nèi)部的共價鍵和零點運動均較強,實驗上至今未觀測到固態(tài)氫的金屬化現(xiàn)象。因此人們轉(zhuǎn)向與固態(tài)氫類似的分子晶體體系,如鹵族元素,以期獲得研究金屬氫的規(guī)律。本文以氫、氟、碘三種典型的雙原子分子晶體為研究目標(biāo),用基于密度泛函理論的第一性原理計算方法對這三種體系的高壓行為進行研究,希望對金屬氫的研究有所啟示。固態(tài)氫的高壓理論和實驗的研究已經(jīng)相當(dāng)多,但是也存在很多的爭議,如氫的金屬化現(xiàn)象。除此之外,目前高壓理論研究提出很多固態(tài)氫的候選結(jié)構(gòu),但是只有氫的I相被X光直接證實,其他各相均沒有直接的實驗數(shù)據(jù)證實。基于此,我們考慮了不同贗勢和有無范德瓦耳斯力的影響對已經(jīng)報道的固態(tài)氫的多個結(jié)構(gòu)采用CASTEP軟件包進行幾何優(yōu)化,得到了固態(tài)氫分別在超軟贗勢考慮范德瓦耳斯力、超軟贗勢不考慮范德瓦耳斯力、模守恒贗勢考慮范德瓦耳斯力、模守恒贗勢不考慮范德瓦耳斯力這四種情況下的相圖和相序。氟作為鹵族元素的第一個元素和第一行可以形成雙原子分子晶體的最后一個元素,與固態(tài)氫有很多相似之處。我們采用ELoc R軟件對固態(tài)氟的晶體結(jié)構(gòu)在0-100 GPa進行搜索。確定了低溫常壓下固態(tài)氟比較好的候選結(jié)構(gòu)C2/c,提出一個高壓新相Cmca。對C2/c和Cmca結(jié)構(gòu)進行的電子性質(zhì)計算表明這兩個結(jié)構(gòu)均為絕緣相。最后計算了C2/c和Cmca結(jié)構(gòu)分別在1 GPa和20 GPa下的紅外和拉曼,希望能為以后固態(tài)氟的實驗提供理論依據(jù)。當(dāng)前不論是理論還是實驗對固態(tài)碘的研究已經(jīng)相當(dāng)充分,在理論和實驗方面都發(fā)現(xiàn)了固態(tài)碘的金屬化和壓致解離等現(xiàn)象。根據(jù)理論和實驗的報道,我們總結(jié)了固態(tài)碘的相序,并且優(yōu)化了已經(jīng)報道的Cmca和C2/m結(jié)構(gòu)。15 GPa時,這兩個結(jié)構(gòu)均滿足力學(xué)和動力學(xué)穩(wěn)定性,且C2/m結(jié)構(gòu)是金屬相。其中C2/m結(jié)構(gòu)有兩種不同的分子內(nèi)共價鍵長,且隨壓力的增加有分解的趨勢。我們認為這種具有不同分子內(nèi)鍵長的結(jié)構(gòu)能夠促進金屬化和分子解離的發(fā)生。
[Abstract]:The high-pressure properties of the diatomic molecular crystal H2S / N2S / O / T / 2F / T / C / C / C / C / C / C / C / C / C / C / C / C / C / C / C / C / C / C / C / C / C / C / C / C / C / C / C / C / C / C / C / C Since metal hydrogen is of great significance, the research on high pressure theory and experiment of solid hydrogen has always been a key issue in high pressure science. However, the metallization of solid hydrogen has not been observed so far because of the strong covalent bond and zero point motion in the hydrogen molecule. Therefore, people turn to molecular crystal systems similar to solid hydrogen, such as halogen elements, in order to obtain the law of studying metal hydrogen. In this paper, three typical diatomic molecular crystals, hydrogen, fluorine and iodine, are used to study the high-pressure behavior of these three systems by using the first-principle calculation method based on the density functional theory. The high pressure theory and experiment of solid hydrogen have been studied much, but there are still many controversies, such as the metallization of hydrogen. In addition, many candidate structures of solid hydrogen have been proposed by high pressure theory, but only phase I of hydrogen has been confirmed directly by X-ray, and no direct experimental data have been obtained for the other phases. Based on this, we consider the effects of different pseudopotentials and Van der Waals forces on the geometry optimization of reported structures of solid hydrogen using CASTEP software package, and obtain that the van der Waals force of solid hydrogen is considered in super-soft pseudopotential respectively. The super soft pseudopotential does not consider van der Waals force, and the modulus conservation pseudopotential does not consider the phase diagram and phase order of the four cases. As the first element and the first line of halogen elements, fluorine can form the last element of diatomic molecular crystal, which has many similarities with solid hydrogen. We used ELoc R software to search for the crystal structure of solid fluorine at 0-100 GPa. The candidate structure C _ 2 / c for solid fluorine was determined at low temperature and atmospheric pressure, and a new high-pressure phase C _ (mcaa) was proposed. The calculation of the electronic properties of C _ 2 / c and Cmca structures shows that the two structures are insulating phase. Finally, the infrared and Raman spectra of C _ 2 / c and Cmca structures at 1 GPa and 20 GPa were calculated, respectively, in the hope of providing a theoretical basis for the experiment of solid fluorine in the future. At present, both theoretical and experimental studies on solid iodine have been fully studied. Metallization and pressure-induced dissociation of solid iodine have been found in both theory and experiment. According to the theoretical and experimental reports, we summarize the phase order of solid iodine, and optimize the reported structure of Cmca and C _ 2 / m. 15 GPa, the two structures satisfy the mechanical and kinetic stability, and C _ 2 / m structure is a metallic phase. The C _ 2 / m structure has two different intramolecular covalent bond lengths and has a tendency to decompose with the increase of pressure. We believe that this structure with different intramolecular bond lengths can facilitate metallization and molecular dissociation.
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O521.2

【相似文獻】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 ;美科學(xué)家制得金屬化氫[J];世界科技研究與發(fā)展;1996年Z1期

2 孫杜娟;胡以華;顧有林;王勇;李樂;;金屬化生物顆粒的制備與性能測試[J];光子學(xué)報;2013年05期

3 甘昌勝,閆天堂,彭必先;酞菁染料的金屬化和溴化與光物理影響的研究[J];化學(xué)物理學(xué)報;2003年04期

4 黎向鋒,蔡軍,張德遠,李雅芹;微生物細胞金屬化工藝研究[J];中國科學(xué)E輯:技術(shù)科學(xué);2002年03期

5 鮑忠興;幾種半導(dǎo)體在高壓下的金屬化相變[J];高壓物理學(xué)報;1996年01期

6 石棋;郭志猛;郝俊杰;羅凌虹;;高鋁陶瓷顯微結(jié)構(gòu)及制備工藝對金屬化層性能影響的研究[J];人工晶體學(xué)報;2007年06期

7 王紅艷;;塑料表面快速金屬化新工藝研究[J];淮陰師范學(xué)院學(xué)報(自然科學(xué)版);2007年02期

8 鄭利民，石英喬;堿性預(yù)處理對金屬化聚酯導(dǎo)電纖維性能的影響[J];紡織基礎(chǔ)科學(xué)學(xué)報;1994年01期

9 謝懷亮;淺析集成電路金屬化系統(tǒng)的工藝技術(shù)[J];甘肅科技;2001年04期

10 劉鮑;彭剛;吳寶嘉;;高壓下WSe_2的電學(xué)性質(zhì)及金屬化相變[J];吉林大學(xué)學(xué)報(理學(xué)版);2011年05期

相關(guān)會議論文 前10條

1 安百江;;中低溫金屬化配方的研制及應(yīng)用[A];電子陶瓷、陶瓷-金屬封接與真空開關(guān)管用陶瓷管殼應(yīng)用專輯[C];2009年

2 皮樂民;李征;;連續(xù)式陶瓷高溫金屬化爐的研制[A];電子陶瓷，，陶瓷，金屬封接與真空開頭管用管殼的技術(shù)進步專輯[C];2006年

3 祁士順;;關(guān)于陶瓷低溫金屬化生產(chǎn)性工藝探討[A];第一屆陶瓷與金屬封接會議論文集[C];1990年

4 夏慶水;涂傳政;程凱;王魯寧;;陶瓷封裝中的金屬化工藝研究[A];2003中國電子制造技術(shù)論壇暨展會暨第七屆SMT、SMD技術(shù)研討會論文集[C];2003年

5 陳才明;席光華;;金屬化膜電弱點的測試評估[A];2012輸變電年會論文集[C];2012年

6 何曉梅;王衛(wèi)杰;;俄羅斯陶瓷及其金屬化技術(shù)的研究[A];2002年電子陶瓷及其在真空電子行業(yè)中應(yīng)用技術(shù)交流會論文集[C];2002年

7 李錦橋;;新型臥式金屬化電爐[A];陶瓷——金屬封接與真空開關(guān)管用管殼技術(shù)進步專輯[C];2007年

8 陳金華;李微;程文琴;;高性能等靜壓成型陶瓷與其金屬化工藝匹配性的探索[A];電子陶瓷、陶瓷-金屬封接與真空開關(guān)管用陶瓷管殼應(yīng)用專輯[C];2009年

9 皮樂民;李征;;連續(xù)式陶瓷高溫金屬化爐的研制[A];電子信息產(chǎn)業(yè)爐窯技術(shù)與材料節(jié)能研討會會議資料[C];2006年

10 劉曉芳;;國內(nèi)外金屬化爐概述[A];電子陶瓷、陶瓷-金屬封接與真空開關(guān)管用陶瓷管殼應(yīng)用專輯[C];2009年

相關(guān)重要報紙文章 前3條

1 ;金屬化膜健康包裝新視點[N];中國包裝報;2004年

2 克力;聚丙烯金屬化膜全新視點[N];中國包裝報;2003年

3 通訊員 黃杰邋汪進 王明義 馬麗 記者 楊熙明;臨澧科技項目興工強縣[N];湖南日報;2008年

相關(guān)博士學(xué)位論文 前2條

1 秦振興;高壓下第四主族元素四甲基組分類材料的結(jié)構(gòu)和振動性質(zhì)研究[D];華南理工大學(xué);2013年

2 孫偉明;新概念超原子的理論設(shè)計及應(yīng)用[D];吉林大學(xué);2015年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條

1 楊皎;高溫高壓下氫（氘）物態(tài)方程與金屬化相變的第一性原理研究[D];西南大學(xué);2015年

2 付偉;Al_2O_3陶瓷反應(yīng)金屬化及其與紫銅釬焊工藝及機理研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2015年

3 王珊;氧化鋁陶瓷基片的金屬化及共燒工藝研究[D];山東理工大學(xué);2015年

4 周明珠;電真空器件用Al_2O_3陶瓷中低溫金屬化技術(shù)研究[D];中國計量學(xué)院;2015年

5 楊希銳;晶體管封裝用陶瓷金屬化層的制備與性能研究[D];山東大學(xué);2016年

6 劉亞先;高壓下多環(huán)芳香烴半導(dǎo)體相變的理論和實驗研究[D];華南理工大學(xué);2016年

7 柴鑒航;石墨反應(yīng)金屬化及其與紫銅間接釬焊工藝及機理研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2016年

8 張鵬飛;大功率LED用AlN金屬化陶瓷基板的制備及性能研究[D];南京航空航天大學(xué);2016年

9 高登明;Al_2O_3陶瓷表面銅金屬化的研究[D];浙江工業(yè)大學(xué);2016年

10 王博聞;基于電極斷裂行為的金屬化膜電容器通流特性研究[D];華中科技大學(xué);2015年

本文編號：1828865