非均相催化降解地下水中有機氯化合物的機理研究
發(fā)布時間：2020-12-06 04:10
有機氯化合物難以被生物降解、毒性極強,會通過揮發(fā)、泄露等途徑進入環(huán)境,現(xiàn)已在水體中普遍檢出,長此以往將嚴重破壞生態(tài)環(huán)境,危害人體健康,對此類污染水體的治理已經(jīng)刻不容緩。納米零價鐵因比表面積大、反應(yīng)活性強、價格低廉等優(yōu)點而在環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域受到廣泛關(guān)注,但易團聚和氧化的特點使其在實際應(yīng)用過程中受到諸多限制。如何通過材料改性、方法優(yōu)化等方式提升納米零價鐵的性能已成為時下研究的熱點。本研究選取兩種典型的有機氯化合物——四氯化碳和2,4-D作為目標污染物,通過優(yōu)化后的還原共沉淀法制備出四氧化三鐵負載納米零價鐵顆粒和四氧化三鐵負載鐵鈀雙金屬復(fù)合顆粒,利用零價鐵的特性分別構(gòu)成Fe0@Fe3O4協(xié)同還原體系、Fe0/Pd@Fe3O4雙金屬復(fù)合還原體系及Fe0@Fe3O4/H2O2非均相類芬頓體系從氧化還原兩種途徑對目標污染物進行降解�？疾炝瞬煌w系下溶液pH值、反應(yīng)...
【文章來源】：中國地質(zhì)大學(xué)(北京)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：135 頁
【學(xué)位級別】：博士
【部分圖文】：
Fe0@Fe3O4制備裝置簡圖
第2章催化劑的的制備與表征302.2.3Fe0@Fe3O4的表征剛制備出的Fe0@Fe3O4納米顆粒外觀為黑色粉末狀。如掃描電鏡（SEM）圖2-2(a)所示，受自身納米尺寸及磁偶極子間相互作用力的影響，F(xiàn)e0@Fe3O4多以鏈狀分布，個體顆粒呈圓球狀，尺寸主要在50~300nm之間。相似研究認為這種結(jié)構(gòu)是由零價鐵附著在Fe3O4表面構(gòu)成的，該結(jié)構(gòu)特征可以增加nZVI的比表面積，改善因其聚集和鈍化造成的反應(yīng)活性下降問題，進而提高催化顆粒的穩(wěn)定性（Tanetal.,2017）。與單一納米零價鐵顆粒相比，引入Fe3O4作為載體可以使該種復(fù)合材料具有更好的分散性（Zhuetal.,2009；Fanetal.,2012）。相關(guān)研究證實，引入活性炭、石墨烯、樹脂和多壁碳納米管等外部載體是避免納米零價鐵顆粒團聚的有效途徑之一（Avilaetal.,2014；Lvetal.,2011；Lietal.,2015；Duarteetal.,2009）。與活性炭、石墨烯等材料相比，F(xiàn)e3O4顆粒在改善以上問題的同時可以加速電子在nZVI到目標污染物質(zhì)之間的轉(zhuǎn)移；此外，F(xiàn)e0-Fe3O4間還存在著原電池的協(xié)同作用。圖2-2Fe0@Fe3O4納米顆粒(a)掃描電鏡圖(b)透射電鏡圖(c)X射線能譜分析
中國地質(zhì)大學(xué)（北京）博士學(xué)位論文31圖2-2(b)中的透射電鏡（TEM）分析表明，復(fù)合納米顆粒的表面存在一層鐵的氧化膜，這是由于零價鐵極強的還原性使得其在制備、儲存和制樣分析過程中存在著難以避免的氧化。圖2-2(c)為Fe0@Fe3O4納米顆粒外層的EDS譜圖，反映了該物質(zhì)外層的元素分布。附著在Fe3O4表面的高活性零價鐵在合成、干燥、儲存及應(yīng)用過程中極易被氧化成氧化鐵，外層分析中氧元素（O）的存在可以證實這種現(xiàn)象（Lvetal.,2011）。此外，樣品中碳（C）的存在主要是分析檢測過程中使用的導(dǎo)電膠和制備過程中引入的雜質(zhì)所導(dǎo)致的。nZVI和Fe0@Fe3O4的氮吸附-解吸等溫線及比表面積、孔體積和平均孔徑見圖2-3及表2-3。圖2-3Fe0@Fe3O4顆粒和納米零價鐵的BJH低溫吸附-脫附等溫線及孔徑分布圖表2-3納米零價鐵顆粒及Fe0@Fe3O4納米顆粒BET參數(shù)樣品比表面積(m2/g)孔體積(cm3/g)平均孔徑(nm)nZVI14.5600.11028.185Fe0@Fe3O467.1270.21611.321
【參考文獻】：
期刊論文
[1]催化臭氧氧化降解PCB有機廢液及其機理[J]. 魯藍鍶,陳際達,鄢婷,付登林,文亞男,鄧智博,張柔. 環(huán)境工程學(xué)報. 2019(09)
[2]WO3-TiO2/ZSM-5催化劑的制備及其光催化脫氯性能[J]. 崔世強,閆鋒,于洪華. 石油化工. 2019(05)
[3]Interfacial mechanisms of heterogeneous Fenton reactions catalyzed by iron-based materials: A review[J]. Jie He,Xiaofang Yang,Bin Men,Dongsheng Wang. Journal of Environmental Sciences. 2016(01)
[4]蒸汽-空氣混合注射修復(fù)TCE污染的二維土箱實驗研究[J]. 王寧,彭勝,陳家軍. 環(huán)境科學(xué). 2014(07)
[5]穩(wěn)定態(tài)納米零價鐵-厭氧菌聯(lián)合處理法降解2,4,6-三氯苯酚[J]. 舒亞婕,萬金泉,關(guān)澤宇,馬邕文. 化工環(huán)保. 2014(03)
[6]納米零價鐵催化過氧化氫強化修復(fù)4-氯硝基苯污染地下水的研究[J]. 付融冰. 環(huán)境科學(xué). 2014(04)
[7]Insight into the mode of action of 2,4-dichlorophenoxyacetic acid（2,4-D） as an herbicide[J]. Yaling Song. Journal of Integrative Plant Biology. 2014(02)
[8]2,4-二氯苯酚的電化學(xué)氧化降解反應(yīng)研究[J]. 馬淳安,王芬,盧金金,李美超,鄭萬芳. 高等學(xué)�；瘜W(xué)學(xué)報. 2013(12)
[9]曝氣吹脫法去除水中三氯乙烯等有機污染物[J]. 向華,施儉,張青,陸峰. 凈水技術(shù). 2011(05)
[10]Fe（OH）2懸浮液在EDTA作用下氧氣氧化生成δ-FeOOH的機理研究[J]. 魏雨,孟哲,賈振斌,馬子川. 高等學(xué)�；瘜W(xué)學(xué)報. 2005(05)
碩士論文
[1]新型Pd/PPy-rGO/foam-Ni電極的制備及其電化學(xué)還原三氯生的研究[D]. 欒聰.天津工業(yè)大學(xué) 2019
[2]電化學(xué)法還原降解四氯化碳及其中間產(chǎn)物[D]. 楊卓.中國地質(zhì)大學(xué)(北京) 2018
[3]納米零價鐵處理水中含氯有機物和鉛的研究[D]. 余淑貞.景德鎮(zhèn)陶瓷大學(xué) 2016
本文編號：2900696
【文章來源】：中國地質(zhì)大學(xué)(北京)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：135 頁
【學(xué)位級別】：博士
【部分圖文】：
Fe0@Fe3O4制備裝置簡圖
第2章催化劑的的制備與表征302.2.3Fe0@Fe3O4的表征剛制備出的Fe0@Fe3O4納米顆粒外觀為黑色粉末狀。如掃描電鏡（SEM）圖2-2(a)所示，受自身納米尺寸及磁偶極子間相互作用力的影響，F(xiàn)e0@Fe3O4多以鏈狀分布，個體顆粒呈圓球狀，尺寸主要在50~300nm之間。相似研究認為這種結(jié)構(gòu)是由零價鐵附著在Fe3O4表面構(gòu)成的，該結(jié)構(gòu)特征可以增加nZVI的比表面積，改善因其聚集和鈍化造成的反應(yīng)活性下降問題，進而提高催化顆粒的穩(wěn)定性（Tanetal.,2017）。與單一納米零價鐵顆粒相比，引入Fe3O4作為載體可以使該種復(fù)合材料具有更好的分散性（Zhuetal.,2009；Fanetal.,2012）。相關(guān)研究證實，引入活性炭、石墨烯、樹脂和多壁碳納米管等外部載體是避免納米零價鐵顆粒團聚的有效途徑之一（Avilaetal.,2014；Lvetal.,2011；Lietal.,2015；Duarteetal.,2009）。與活性炭、石墨烯等材料相比，F(xiàn)e3O4顆粒在改善以上問題的同時可以加速電子在nZVI到目標污染物質(zhì)之間的轉(zhuǎn)移；此外，F(xiàn)e0-Fe3O4間還存在著原電池的協(xié)同作用。圖2-2Fe0@Fe3O4納米顆粒(a)掃描電鏡圖(b)透射電鏡圖(c)X射線能譜分析
中國地質(zhì)大學(xué)（北京）博士學(xué)位論文31圖2-2(b)中的透射電鏡（TEM）分析表明，復(fù)合納米顆粒的表面存在一層鐵的氧化膜，這是由于零價鐵極強的還原性使得其在制備、儲存和制樣分析過程中存在著難以避免的氧化。圖2-2(c)為Fe0@Fe3O4納米顆粒外層的EDS譜圖，反映了該物質(zhì)外層的元素分布。附著在Fe3O4表面的高活性零價鐵在合成、干燥、儲存及應(yīng)用過程中極易被氧化成氧化鐵，外層分析中氧元素（O）的存在可以證實這種現(xiàn)象（Lvetal.,2011）。此外，樣品中碳（C）的存在主要是分析檢測過程中使用的導(dǎo)電膠和制備過程中引入的雜質(zhì)所導(dǎo)致的。nZVI和Fe0@Fe3O4的氮吸附-解吸等溫線及比表面積、孔體積和平均孔徑見圖2-3及表2-3。圖2-3Fe0@Fe3O4顆粒和納米零價鐵的BJH低溫吸附-脫附等溫線及孔徑分布圖表2-3納米零價鐵顆粒及Fe0@Fe3O4納米顆粒BET參數(shù)樣品比表面積(m2/g)孔體積(cm3/g)平均孔徑(nm)nZVI14.5600.11028.185Fe0@Fe3O467.1270.21611.321
【參考文獻】：
期刊論文
[1]催化臭氧氧化降解PCB有機廢液及其機理[J]. 魯藍鍶,陳際達,鄢婷,付登林,文亞男,鄧智博,張柔. 環(huán)境工程學(xué)報. 2019(09)
[2]WO3-TiO2/ZSM-5催化劑的制備及其光催化脫氯性能[J]. 崔世強,閆鋒,于洪華. 石油化工. 2019(05)
[3]Interfacial mechanisms of heterogeneous Fenton reactions catalyzed by iron-based materials: A review[J]. Jie He,Xiaofang Yang,Bin Men,Dongsheng Wang. Journal of Environmental Sciences. 2016(01)
[4]蒸汽-空氣混合注射修復(fù)TCE污染的二維土箱實驗研究[J]. 王寧,彭勝,陳家軍. 環(huán)境科學(xué). 2014(07)
[5]穩(wěn)定態(tài)納米零價鐵-厭氧菌聯(lián)合處理法降解2,4,6-三氯苯酚[J]. 舒亞婕,萬金泉,關(guān)澤宇,馬邕文. 化工環(huán)保. 2014(03)
[6]納米零價鐵催化過氧化氫強化修復(fù)4-氯硝基苯污染地下水的研究[J]. 付融冰. 環(huán)境科學(xué). 2014(04)
[7]Insight into the mode of action of 2,4-dichlorophenoxyacetic acid（2,4-D） as an herbicide[J]. Yaling Song. Journal of Integrative Plant Biology. 2014(02)
[8]2,4-二氯苯酚的電化學(xué)氧化降解反應(yīng)研究[J]. 馬淳安,王芬,盧金金,李美超,鄭萬芳. 高等學(xué)�；瘜W(xué)學(xué)報. 2013(12)
[9]曝氣吹脫法去除水中三氯乙烯等有機污染物[J]. 向華,施儉,張青,陸峰. 凈水技術(shù). 2011(05)
[10]Fe（OH）2懸浮液在EDTA作用下氧氣氧化生成δ-FeOOH的機理研究[J]. 魏雨,孟哲,賈振斌,馬子川. 高等學(xué)�；瘜W(xué)學(xué)報. 2005(05)
碩士論文
[1]新型Pd/PPy-rGO/foam-Ni電極的制備及其電化學(xué)還原三氯生的研究[D]. 欒聰.天津工業(yè)大學(xué) 2019
[2]電化學(xué)法還原降解四氯化碳及其中間產(chǎn)物[D]. 楊卓.中國地質(zhì)大學(xué)(北京) 2018
[3]納米零價鐵處理水中含氯有機物和鉛的研究[D]. 余淑貞.景德鎮(zhèn)陶瓷大學(xué) 2016
本文編號：2900696
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