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微孔金屬-有機(jī)框架材料的設(shè)計(jì)與功能化及其碳捕獲與輕質(zhì)烴純化的研究

發(fā)布時(shí)間:2024-05-31 05:39
  小分子氣體的分離與純化工藝對(duì)于現(xiàn)代化學(xué)工業(yè)至關(guān)重要。傳統(tǒng)的氣體分離與純化技術(shù)強(qiáng)烈依賴于高能源消耗和高成本的低溫精餾或液體吸附劑。相比之下,基于非熱驅(qū)動(dòng)的吸附分離技術(shù)被認(rèn)為有望取代傳統(tǒng)的分離技術(shù)。這種吸附分離技術(shù)的分離效率一般取決于固體吸附劑的內(nèi)部孔隙和表面性質(zhì)。與沸石和活性炭等傳統(tǒng)的多孔材料相比,金屬-有機(jī)框架材料(MOFs)作為一種新型的多孔材料,能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)孔隙結(jié)構(gòu)的精確調(diào)整和功能化。這些獨(dú)特的性質(zhì)使得MOFs在氣體存儲(chǔ)與分離領(lǐng)域顯示出巨大的應(yīng)用前景。本文圍繞如何兼顧優(yōu)異的氣體分離性能、較高的吸附儲(chǔ)量和低的吸附劑再生成本,如何實(shí)現(xiàn)對(duì)相似物理性質(zhì)的混合氣體的高效分離等問題,設(shè)計(jì)并制備了一系列功能化MOFs材料,探究了其對(duì)CO2捕獲和輕質(zhì)烴分離的性能及其機(jī)制。選用有機(jī)配體5-氨基-1,3-苯二丙烯酸與六水合硝酸鋅成功合成鋅基金屬-有機(jī)框架材料ZJU-198。氣體吸附研究表明,ZJU-198憑借其合適的窗口尺寸(3.6 A)實(shí)現(xiàn)了環(huán)境條件下(1.0 bar,298K)N2的零吸附,同時(shí)對(duì)CO2呈現(xiàn)較高的吸附儲(chǔ)量(105.8 cm3·cm-3);赯JU-198物理吸附的尺寸篩分,其對(duì)CO...

【文章頁數(shù)】:156 頁

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【部分圖文】:

圖1.18811對(duì)^1(^3結(jié)構(gòu)、化學(xué)和應(yīng)用的影響網(wǎng)

圖1.18811對(duì)^1(^3結(jié)構(gòu)、化學(xué)和應(yīng)用的影響網(wǎng)

與沸石和活性炭等傳統(tǒng)的多孔材料相比,金屬-有機(jī)框架材料(MOFs)或多??孔配位聚合物(PCPs)作為一種新型的多孔材料,能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)孔隙結(jié)構(gòu)精確的調(diào)??整和功能化。金屬離子/團(tuán)簇(SBU)(圖1.1[9])與合適的有機(jī)配體可以自組裝成??多種多樣的MOFs材料。沸石材料作為一種常....


圖1.2MOFS網(wǎng)狀化學(xué)構(gòu)成的二元框架t19]

圖1.2MOFS網(wǎng)狀化學(xué)構(gòu)成的二元框架t19]

、w》Z??A?美「.'“]??圖1.18811對(duì)^1(^3結(jié)構(gòu)、化學(xué)和應(yīng)用的影響網(wǎng)。\?^8豐富的化學(xué)結(jié)構(gòu)是建立在381^結(jié)??構(gòu)多樣性的基礎(chǔ)上的。??Figure?1.1?Impact?of?the?SBU?on?the?structure,?chemistry,?and?a....


圖1.3吸附質(zhì)氣體分子的重要物理參數(shù)[5\??Figure?1.3?Important?physicalparameters?of?selectedgas?adsorbates[50].??

圖1.3吸附質(zhì)氣體分子的重要物理參數(shù)[5\??Figure?1.3?Important?physicalparameters?of?selectedgas?adsorbates[50].??

Figure?1.3?Important?physical?parameters?of?selected?gas?adsorbates[50].??大多數(shù)情況下,針對(duì)吸附質(zhì)的分子大小、形狀、極性、極化率、配位能力、??構(gòu)象等(圖1.3)差異來調(diào)控MOFs吸附劑孔結(jié)構(gòu)的尺寸大小、形....


圖1.4(a)UTSA-16直徑約4.5A的空腔結(jié)構(gòu)

圖1.4(a)UTSA-16直徑約4.5A的空腔結(jié)構(gòu)

Mn2+、Fe2+、Co2+、Ni2+、乙112+)上[94’95]。有趣的是,mmen?修飾的?M2(dobpdc)對(duì)??C02吸附發(fā)生了不同尋常的階梯狀“相變”。光譜、衍射和計(jì)算研究表明,這種急??劇快速的吸附行為源于一個(gè)前所未有的協(xié)同二氧化碳插入過程(圖1.5?a和b)。?....



本文編號(hào):3985189

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