發(fā)布時(shí)間：2024-07-06 04:21

　　以USY分子篩為載體,通過(guò)浸漬法制備了不同Ce負(fù)載量的Ce/USY分子篩,采用X射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、X射線衍射能譜(EDS)、氨氣程序升溫脫附(NH3-TPD)等手段對(duì)樣品進(jìn)行表征,并考察了不同Ce負(fù)載量催化劑對(duì)苯酚甲醇烷基化性能的影響。結(jié)果表明,Ce的引入并未破壞載體的結(jié)構(gòu),卻提高了催化劑表面酸中心的強(qiáng)度和數(shù)量,從而顯著提高苯酚的轉(zhuǎn)化率和鄰甲酚選擇性。當(dāng)Ce負(fù)載量(質(zhì)量分?jǐn)?shù))為10%時(shí),在苯酚/甲醇摩爾比1/4、反應(yīng)溫度460℃、質(zhì)量空速3.0h-1、常壓的條件下,Ce/USY分子篩催化苯酚甲醇烷基化性能最好,苯酚轉(zhuǎn)化率為58.4%,鄰甲酚選擇性為49.2%。

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【部分圖文】：

圖１Ｃｅ改性ＵＳＹ催化劑的ＸＲＤ譜圖Ｆｉｇ．１ＸＲＤｐａｔｔｅｒｎｓｏｆＵＳＹｍｏｄｉｆｉｅｄｂｙＣｅ

圖１Ｃｅ改性ＵＳＹ催化劑的ＸＲＤ譜圖Ｆｉｇ．１ＸＲＤｐａｔｔｅｒｎｓｏｆＵＳＹｍｏｄｉｆｉｅｄｂｙＣｅ（１）ＵＳＹ；（２）５％Ｃｅ／ＵＳＹ；（３）１０％Ｃｅ／ＵＳＹ；（４）１５％Ｃｅ／ＵＳＹ氧化物的含量高于某一特定閾值時(shí)，在譜圖中會(huì)出現(xiàn)該氧化物的特定晶相，而低于該閾值時(shí)，則不會(huì)出....

圖２無(wú)Ｃｅ和Ｃｅ負(fù)載量為１０％的ＵＳＹ催化劑樣品的ＳＥＭ照片Ｆｉｇ．２ＳＥＭｉｍａｇｅｓｏｆｄｉｆｆｅｒｅｎｔＵＳＹｃａｔａｌｙｓｔｓａｍｐｌｅｓ

圖１Ｃｅ改性ＵＳＹ催化劑的ＸＲＤ譜圖Ｆｉｇ．１ＸＲＤｐａｔｔｅｒｎｓｏｆＵＳＹｍｏｄｉｆｉｅｄｂｙＣｅ（１）ＵＳＹ；（２）５％Ｃｅ／ＵＳＹ；（３）１０％Ｃｅ／ＵＳＹ；（４）１５％Ｃｅ／ＵＳＹ氧化物的含量高于某一特定閾值時(shí)，在譜圖中會(huì)出現(xiàn)該氧化物的特定晶相，而低于該閾值時(shí)，則不會(huì)出....

圖３１０％Ｃｅ／ＵＳＹ樣品的ＥＤＳ照片Ｆｉｇ．３ＥＤＳｉｍａｇｅｓｏｆ１０％Ｃｅ／ＵＳＹｓａｍｐｌｅ

化不大（見(jiàn)圖２（ａ））。圖３為１０％Ｃｅ／ＵＳＹ樣品的Ｘ射線衍射能譜照片。圖３顯示，該樣品中含有Ｃｅ元素，表明ＣｅＯ２均勻負(fù)載在載體ＵＳＹ表面。圖２無(wú)Ｃｅ和Ｃｅ負(fù)載量為１０％的ＵＳＹ催化劑樣品的ＳＥＭ照片Ｆｉｇ．２ＳＥＭｉｍａｇｅｓｏｆｄｉｆｆｅｒｅｎｔＵＳＹｃａｔａｌｙｓｔｓａ....

圖４Ｃｅ改性前后ＵＳＹ分子篩Ｎ２吸附－脫附曲線Ｆｉｇ．４Ｎ２ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ－ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎｉｓｏｔｈｅｒｍｓｏｆ

后ＵＳＹ分子篩樣品的等溫線在原點(diǎn)開(kāi)始驟增，說(shuō)明樣品與Ｎ２具有較強(qiáng)作用力，這是由于微孔內(nèi)強(qiáng)吸附勢(shì)所致，在ｐ／ｐ０較低（０．１＜ｐ／ｐ０＜０．４）時(shí)，隨著ｐ／ｐ０的升高，樣品Ｎ２吸附量上升較緩慢，此時(shí)吸附凝聚主要發(fā)生在微孔孔壁表面。與ＵＳＹ相比，改性后的Ｃｅ／ＵＳＹ分子篩吸附量都呈現(xiàn)....

本文編號(hào)：4002055