發(fā)布時間：2025-03-02 16:20

　　碳氮(C-N)鍵廣泛存在于天然產(chǎn)物、醫(yī)藥、農(nóng)藥及聚合物材料當中,如何簡捷高效地構筑C-N鍵,在有機化學領域中具有重要的意義。近些年來,Cp*Rh(Ⅲ)催化的C-H活化胺化反應,在該領域展現(xiàn)出非常良好的催化活性,而且利用高效、精準、可控的導向基的策略,從而選擇性地引導去合成C-H胺基化反應的產(chǎn)物。鑒于Cp*Rh(Ⅲ)催化導向所展現(xiàn)出高效的催化活性,我們的研究方向主要集中開展Cp*Rh(Ⅲ)催化導向的C-H活化胺化反應的研究。本研究論文的主要內容包括:本文第一章中,系統(tǒng)的回顧了Cp*Rh(Ⅲ)催化導向的C-H胺化反應的研究發(fā)展現(xiàn)狀。在本文的第二章板塊中,我們開展了Cp*Rh(Ⅲ)催化,二惡一唑酮類化合物作為氮源,通過N-亞硝基導向基團輔助引導之下,成功地實現(xiàn)鄰位C-H選擇性胺化反應。該方法反應條件溫和,具有良好的官能團兼容性,并且以中等至良好的收率得到目標化合物。與此同時,為了突顯這種方法在合成上的實用性,我們開展了合成苯并咪唑類衍生物的研究。令人可喜的是,我們開發(fā)了一種高效新穎的方法,在酸性條件下,通過“一鍋法”的方法,合成了一系列苯并咪唑衍生物。該方法為合成苯并咪唑類骨架化合物指明了新的...

【文章頁數(shù)】：110 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 過渡金屬催化導向的C-H胺化反應綜述
    1.1 引言
    1.2 Cp*Rh(Ⅲ)催化的含氮原子導向的C-H胺化反應
        1.2.1 Cp*Rh(Ⅲ)催化的吡啶導向的C-H胺化反應
        1.2.2 Cp*Rh(Ⅲ)催化的嘧啶導向的C-H胺化反應
        1.2.3 Cp*Rh(Ⅲ)催化的嘌呤導向的C-H胺化反應
        1.2.4 Cp*Rh(Ⅲ)催化的酰胺導向的C-H胺化反應
        1.2.5 Cp*Rh(Ⅲ)催化的亞胺導向的C-H胺化反應
    1.3 Cp*Rh催化的含氧原子導向的C-H胺化反應
        1.3.1 Cp*Rh(Ⅲ)催化的酸導向的C-H胺化反應
        1.3.2 Cp*Rh(Ⅲ)催化的氮氧化物導向的C-H胺化反應
第二章 Rh(Ⅲ)催化下的N-亞硝基導向的C-H胺化反應
    2.1 研究背景
    2.2 實驗條件篩選
        2.2.1 銀鹽的篩選
        2.2.2 醋酸鹽添加劑的篩選
        2.2.3 溶劑的篩選
        2.2.4 催化劑的篩選
        2.2.5 催化劑用量的篩選
        2.2.6 反應時間的篩選
        2.2.7 空白試驗的對比
    2.3 反應底物的擴展
    2.4 合成應用
    2.5 克級反應
    2.6 反應機理研究
第三章 實驗部分
    3.1 主要儀器及試劑
        3.1.1 主要儀器
        3.1.2 主要試劑
    3.2 實驗部分
        3.2.1 制備N-亞硝基苯胺底物
        3.2.2 合成3-取代-二噁一唑酮類胺基源
        3.2.3 N-亞硝基導向的苯胺鄰位胺化產(chǎn)物的合成
        3.2.4 苯并咪唑的制備
        3.2.5 克級實驗
        3.2.6 氫氘交換實驗
        3.2.7 動力學實驗
        3.2.8 化合物的結構數(shù)據(jù)表征
第四章 全文總結
參考文獻
附錄：關鍵化合物譜圖
致謝
碩士期間的學術成果



本文編號：4034538