發(fā)布時間：2024-06-30 19:08

　　利用風能或太陽能產(chǎn)生的電力進行水分解已經(jīng)被作為可持續(xù)氫生產(chǎn)的有效策略。二硫化鉬(MoS₂)由于邊緣活性位點具有貴金屬般的氫吸附吉布斯自由能而被認為是一種良好的新型催化劑材料,然而,活性位點數(shù)的限制以及半導體的特性影響了整體的電催化活性。對于半導體催化劑而言,影響其催化性能的因素很多,如電荷傳輸、能帶結(jié)構(gòu)等,傳統(tǒng)的提升MoS₂電催化性能的方法多是空位的修飾和雜質(zhì)原子的摻入,這些策略最終涉及控制摻雜物質(zhì)和缺陷濃度的復(fù)雜過程,阻礙了我們對各個因素的影響機制的理解。本課題主要通過局部相轉(zhuǎn)變的方法成功獲得了同時具有半導體相(2H)和金屬相(1T)的單片MoS₂納米片。同時,結(jié)合微加工工藝分別構(gòu)筑了金屬集流體/納米片的接觸部分為1T相或2H相的電化學微納器件,分別研究了接觸電阻、能帶結(jié)構(gòu)對MoS₂電催化析氫性能的影響機制。本工作主要的研究結(jié)果如下:(1)金屬集流體/納米片的接觸部分在相轉(zhuǎn)變前后電催化析氫性能具有明顯提升,在10 mA cm^-2的電流密度下,過電位從285 mV降低至230 ...

【文章頁數(shù)】：73 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖1-1電解水裝置工作原理示意圖[7]

3Eop=1.23V+ηa+ηc+ηother（1-6）由該等式可以得知，通過適當?shù)姆椒�減少過電勢是使水分解反應(yīng)所需能量降低的核心手段。實際中可以通過優(yōu)化電解水裝置的結(jié)構(gòu)來減少ηother，而ηa和ηc必須分別通過具有高活性析氧和析氫催化劑材料來最小化。在這種情況下，非常需要開發(fā)....

圖1-2氫吸附吉布斯自由能和交換電流密度的火山關(guān)系圖[8]

4定因子，例如Pt的GH約為零，相應(yīng)地，Pt是最好的固態(tài)析氫催化劑。GH與材料的催化活性之間的關(guān)系如圖1-2所示，呈現(xiàn)出火山型關(guān)系。如果GH很大且為正，則Hads被強烈地約束在電極表面，使初始的Volmer步驟變得容易，但隨后的Tafel或Heyrovsky步驟艱難。如果GH很負....

圖1-3（a）層狀的二硫化鉬結(jié)構(gòu)示意圖[15]；（b）在光學顯微鏡下不同層數(shù)

5過渡金屬硫?qū)倩�合物具有寬的帶隙，因此在光電子、半導體、電化學等領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用[13,14]。1.3.1二硫化鉬的原子結(jié)構(gòu)二硫化鉬屬于典型的二維過渡金屬硫化合物材料，其層狀結(jié)構(gòu)與石墨烯類似，如圖1-3a所示[15]，在二硫化鉬晶體結(jié)構(gòu)中，層間的結(jié)構(gòu)單元為S-Mo-S，Mo原子和....

圖1-4（a）2H相和（b）1T相二硫化鉬的晶體結(jié)構(gòu)示意圖[20]

6二硫化鉬因原子堆疊次序的不同而呈現(xiàn)出不同的相。最常見的晶體類型為三棱柱結(jié)構(gòu)[18]和八面體結(jié)構(gòu)[19]，分別被稱為2H相和1T相。如圖1-4所示[20]，在2H相中，Mo原子是三棱柱配位，6個S原子分別位于三棱柱的頂點位置，一層S-Mo-S原子中，位于上下兩層的S原子沿著c軸方....

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