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乙異羥肟酸與雙羥基脲的γ輻照穩(wěn)定性及輻解產(chǎn)物的研究

發(fā)布時(shí)間:2024-05-13 01:55
  在太陽能、水能、風(fēng)能、核能和生物質(zhì)能源五種清潔能源中,核能是唯一可以大規(guī)模替代化石燃料的新能源。中國核電的蓬勃發(fā)展必然產(chǎn)生大量的乏燃料。Purex (plutonium–uranium reduction extraction)流程是目前唯一工業(yè)化應(yīng)用的乏燃料后處理流程,該流程以磷酸三丁酯(TBP)為萃取劑,利用鈾(U)、钚(Pu)以及裂片元素相互之間被萃行為的差異來實(shí)現(xiàn)U和Pu的分離和凈化。Purex流程中的一個(gè)關(guān)鍵是還原反萃劑的選取,還原反萃劑研究的重點(diǎn)是新型有機(jī)無鹽試劑。乙異羥肟酸(AHA)在U(Ⅵ)存在的條件下,能與Pu(Ⅳ)和Np (Ⅳ)形成穩(wěn)定的親水性絡(luò)合物,從而實(shí)現(xiàn)U與Pu、Np的分離。雙羥基脲(DHU)能快速將Pu(Ⅳ)和Np(Ⅵ)還原為Pu(Ⅲ)和Np(Ⅴ),從而使U與Pu、Np分離;DHU與亞硝酸反應(yīng)快,使用時(shí)不需要支持還原劑,且分解產(chǎn)物都是氣體。AHA與DHU都是很有應(yīng)用前景的新型無鹽試劑。 本論文研究了AHA硝酸溶液的穩(wěn)定性及其水解產(chǎn)物,AHA硝酸溶液的γ輻照穩(wěn)定性及其輻解產(chǎn)物;研究了DHU合成工藝的優(yōu)化,DHU水溶液和DHU硝酸溶液的γ輻照穩(wěn)定性及其輻解產(chǎn)物。...

【文章頁數(shù)】:83 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
目錄
第一章 前言
    1.1 課題來源
    1.2 課題背景
        1.2.1 核能的發(fā)展
        1.2.2 乏燃料后處理
            1.2.2.1 乏燃料后處理的必要性
            1.2.2.2 乏燃料后處理流程
        1.2.3 乏燃料后處理中的無鹽試劑
            1.2.3.1 絡(luò)合還原劑—乙異羥肟酸(AHA)
            1.2.3.2 還原劑—雙羥基脲(DHU)
    1.3 本課題研究內(nèi)容、目的及意義
        1.3.1 研究內(nèi)容
        1.3.2 研究目的及意義
    1.4 創(chuàng)新性
第二章 AHA、DHU 及其γ輻解可能產(chǎn)物分析方法的研究
    2.1 AHA 及其γ輻解可能產(chǎn)物分析方法的研究
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器及試劑
            2.1.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器
            2.1.1.2 主要試劑
        2.1.2 AHA 及其可能輻解產(chǎn)物的分析方法的確定
            2.1.2.1 AHA 的分析方法
            2.1.2.2 烴類氣體的分析方法
            2.1.2.3 氫氣的分析方法
            2.1.2.4 二氧化碳和一氧化二氮的分析方法
            2.1.2.5 乙酸和亞硝酸的分析方法
    2.2 DHU 及其γ輻解可能產(chǎn)物分析方法的研究
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器及試劑
            2.2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器
            2.2.1.2 主要試劑
        2.2.2 DHU 及其可能輻解產(chǎn)物的分析方法的確定
            2.2.2.1 DHU 的分析方法
            2.2.2.2 氫氣的分析方法
            2.2.2.3 二氧化碳與一氧化二氮的分析方法
            2.2.2.4 銨離子的分析方法
            2.2.2.5 亞硝酸的分析方法
    2.3 本章小結(jié)
第三章 HNO3-0.2mol/L AHA 溶液的穩(wěn)定性及γ輻解研究
    3.1 HNO3-0.2mol/L AHA 溶液的穩(wěn)定性研究
        3.1.1 實(shí)驗(yàn)部分
            3.1.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑
            3.1.1.2 樣品的準(zhǔn)備
        3.1.2 結(jié)果與討論
            3.1.2.1 硝酸濃度對(duì) AHA 的穩(wěn)定性及水解產(chǎn)物的影響
            3.1.2.2 溫度對(duì)硝酸溶液中 AHA 的穩(wěn)定性及水解產(chǎn)物的影響
            3.1.2.3 支持還原劑甲基肼對(duì)硝酸溶液中 AHA 的穩(wěn)定性及水解產(chǎn)物的影響
    3.2 HNO3-0.2mol/L AHA 溶液的γ輻解研究
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)部分
            3.2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑
            3.2.1.2 樣品的準(zhǔn)備及輻照
        3.2.2 結(jié)果與討論
            3.2.2.1 HNO3-0.2 mol/L AHA 溶液中 AHA 的輻照穩(wěn)定性
            3.2.2.2 HNO3-0.2 mol/L AHA 溶液輻解產(chǎn)物—烴類氣體
            3.2.2.3 HNO3-0.2 mol/L AHA 溶液輻解產(chǎn)物—?dú)錃?br>            3.2.2.4 HNO3-0.2 mol/L AHA 溶液輻解產(chǎn)物—二氧化碳和一氧化二氮
            3.2.2.5 HNO3-0.2 mol/L AHA 溶液的輻解產(chǎn)物—乙酸和亞硝酸
    3.3 本章小結(jié)
第四章 雙羥基脲的合成及純化
    4.1 概述
    4.2 實(shí)驗(yàn)儀器和試劑
    4.3 DHU 合成、純化和表征
    4.4 DHU 的純度分析
    4.5 本章小結(jié)
第五章 DHU 水溶液的γ輻解研究
    5.1 概述
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
        5.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑
        5.2.2 樣品的配制與輻照
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 DHU 水溶液的輻照穩(wěn)定性
        5.3.2 DHU 水溶液的輻解產(chǎn)物—?dú)錃?br>            5.3.2.1 DHU 水溶液輻解產(chǎn)生的氫氣的定性分析
            5.3.2.2 DHU 水溶液輻解產(chǎn)生的氫氣的定量分析
        5.3.3 DHU 水溶液的輻解產(chǎn)物—二氧化碳和一氧化二氮
            5.3.3.1 DHU 水溶液輻解產(chǎn)生的二氧化碳和一氧化二氮的定性分析
            5.3.3.2 DHU 水溶液輻解產(chǎn)生的二氧化碳的定量分析
        5.3.4 DHU 水溶液的輻解產(chǎn)物—銨離子
            5.3.4.1 DHU 水溶液輻解產(chǎn)生的銨離子的定性分析
            5.3.4.2 DHU 水溶液輻解產(chǎn)生的銨離子的定量分析
        5.3.5 DHU 水溶液的輻解產(chǎn)物—亞硝酸
            5.3.5.1 DHU 水溶液輻解產(chǎn)生的亞硝酸的定性分析
            5.3.5.2 DHU 水溶液輻解產(chǎn)生的亞硝酸的定量分析
    5.4 本章小結(jié)
第六章 HNO3-0.2 mol/L DHU 溶液的γ輻解研究
    6.1 概述
    6.2 實(shí)驗(yàn)部分
        6.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑
        6.2.2 樣品的配制與輻照
    6.3 結(jié)果與討論
        6.3.1 HNO3-0.2 mol/L DHU 溶液中 DHU 的γ輻照穩(wěn)定性
        6.3.2 HNO3-0.2 mol/L DHU 溶液的輻解產(chǎn)物—?dú)錃?br>            6.3.2.1 HNO3-0.2 mol/L DHU 溶液輻解產(chǎn)生的氫氣的定性分析
            6.3.2.2 HNO3-0.2 mol/L DHU 溶液輻解產(chǎn)生的氫氣的定量分析
        6.3.3 HNO3-0.2 mol/L DHU 溶液的輻解產(chǎn)物—二氧化碳與一氧化二氮
            6.3.3.1 HNO3-0.2 mol/L DHU 溶液輻解產(chǎn)生的二氧化碳與一氧化二氮的定性分析
            6.3.3.2 HNO3-0.2 mol/L DHU 溶液輻解產(chǎn)生的二氧化碳與一氧化二氮的定量分析
        6.3.4 HNO3-0.2 mol/L DHU 溶液的輻解產(chǎn)物—銨離子
            6.3.4.1 HNO3-0.2 mol/L DHU 溶液輻解產(chǎn)生的銨離子的定性分析
            6.3.4.2 HNO3-0.2 mol/L DHU 溶液輻解產(chǎn)生的銨離子的定量分析
        6.3.5 HNO3-0.2 mol/L DHU 溶液的輻解產(chǎn)物—亞硝酸
            6.3.5.1 HNO3-0.2 mol/L DHU 溶液輻解產(chǎn)生的亞硝酸的定性分析
            6.3.5.2 HNO3-0.2 mol/L DHU 溶液輻解產(chǎn)生的亞硝酸的定量分析
    6.4 本章小結(jié)
第七章 結(jié)論與展望
    7.1 結(jié)論
        7.1.1 AHA 在硝酸溶液中的穩(wěn)定性及γ輻解研究
        7.1.2 DHU γ輻照穩(wěn)定性及輻解產(chǎn)物的研究
    7.2 展望
參考文獻(xiàn)
作者在攻讀碩士學(xué)位期間公開發(fā)表的論文及獲獎(jiǎng)情況
致謝



本文編號(hào):3972207

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