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微結(jié)構(gòu)可控的MFI型分子篩膜制備及性能研究

發(fā)布時(shí)間:2024-06-30 01:22
  分子篩膜是一種具有規(guī)則孔道結(jié)構(gòu)的硅鋁酸鹽晶體,具有在分子識(shí)別能力、耐高溫、高機(jī)械強(qiáng)度、抗化學(xué)腐蝕等特點(diǎn),使其在分離、膜催化應(yīng)用和防腐材料等領(lǐng)域具有無(wú)可比擬的優(yōu)勢(shì)。MFI型分子篩孔道尺寸與工業(yè)上多種重要物質(zhì)的分子動(dòng)力學(xué)直徑相當(dāng),使其分子篩膜在“分子篩分”領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用;其晶體具有各向異性的二維孔道結(jié)構(gòu),不同取向的MFI型分子篩膜分離性能差異較大;其骨架親疏水性可調(diào),使其在共沸液體分離領(lǐng)域具有優(yōu)勢(shì);未經(jīng)焙燒的高硅MFI型分子篩膜可以阻擋所有氣體、耐強(qiáng)酸(除HF),使其在金屬防腐膜領(lǐng)域前景廣闊。因此,MFI型分子篩膜的開(kāi)發(fā)受到廣大研究者的關(guān)注。MFI型分子篩膜的微觀結(jié)構(gòu)與性能具有密切關(guān)聯(lián),如任意取向的MFI型分子篩膜煅燒過(guò)程中容易產(chǎn)生非選擇性缺陷降低膜層的“分子篩分”選擇性,而取向性分子篩膜可以減少由于不同晶面膨脹系數(shù)導(dǎo)致煅燒過(guò)程中非選擇性缺陷的形成。目前微觀結(jié)構(gòu)可控的MFI型分子篩膜的制備是一個(gè)巨大挑戰(zhàn),例如有的制備條件要求苛刻,特殊模板劑的合成成本較高;有的合成液具有腐蝕性,對(duì)載體要求比較高。因此,分子篩膜結(jié)構(gòu)的有效調(diào)控和綠色制備的研究具有重要的學(xué)術(shù)意義和實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。本論文主要圍繞...

【文章頁(yè)數(shù)】:170 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【部分圖文】:

圖1.12012-2022年美國(guó)分子篩市場(chǎng)規(guī)模(十億美元)??

圖1.12012-2022年美國(guó)分子篩市場(chǎng)規(guī)模(十億美元)??

被廣泛應(yīng)用于催化反應(yīng)、吸附分離、離子交換、半導(dǎo)體材料、醫(yī)療等領(lǐng)際上將多孔材料按照孔徑(d)大小分為三類(lèi):l)d<2nm的材料為微孔材oporousmaterials);2nm<d<50nm?的材料稱(chēng)為介孔材料(mesoporousmaterials的材料稱(chēng)之為大孔材料(macro....


圖1.2分子篩次級(jí)結(jié)構(gòu)單元(SBU)及其符號(hào)(多邊形頂點(diǎn)代表四面體原子)??Figure?1.2?Secondary?Building?Units?(SBU’s)?in?Zeolites?(The?comer?of?the?polyhedral?represent??tetrahedral?atoms)??

圖1.2分子篩次級(jí)結(jié)構(gòu)單元(SBU)及其符號(hào)(多邊形頂點(diǎn)代表四面體原子)??Figure?1.2?Secondary?Building?Units?(SBU’s)?in?Zeolites?(The?comer?of?the?polyhedral?represent??tetrahedral?atoms)??

?器、分子電子學(xué)、非線性光學(xué)等領(lǐng)域也有應(yīng)用,極大的促進(jìn)了工業(yè)發(fā)展與人類(lèi)進(jìn)步??(如圖1.1所示)[7—9]。??沸石分子篩是無(wú)機(jī)微孔材料,以[T〇4]四面體基本結(jié)構(gòu)單元構(gòu)成骨架,中心原子??T最常見(jiàn)的是Si、A1元素,也可以是其他元素,如Ti、B、Be、P、Ga、Ge、Fe、V?....


圖1.3?MF1型分子篩結(jié)構(gòu)組部:a五元環(huán)次級(jí)結(jié)構(gòu)單元;b由次級(jí)結(jié)構(gòu)單元聯(lián)組成??

圖1.3?MF1型分子篩結(jié)構(gòu)組部:a五元環(huán)次級(jí)結(jié)構(gòu)單元;b由次級(jí)結(jié)構(gòu)單元聯(lián)組成??

應(yīng)、二甲醚制丙烯反應(yīng)等反應(yīng)的催化劑或者催化劑載體[7,1Q,11]。MFI型分子篩結(jié)構(gòu)單??元如圖1.3?a所示,由八個(gè)五元環(huán)構(gòu)成;基本結(jié)構(gòu)單元通過(guò)共邊交聯(lián)形成pentasil鏈??型次級(jí)結(jié)構(gòu)單元(圖1.3b)?,pentasil鏈通過(guò)共氧鍵連接最終形成具有各向異性的三??維孔道....


圖1.5膜分離過(guò)程中溫度效應(yīng)影響示意圖[24】??

圖1.5膜分離過(guò)程中溫度效應(yīng)影響示意圖[24】??

直徑小于MFI型分子篩孔道直徑時(shí),在低溫條件下優(yōu)先吸附是決定分子篩膜分離性??能的關(guān)鍵;高溫條件下,擴(kuò)散是分子篩膜分離的控制步驟[24]。不同的分離機(jī)理經(jīng)常受??到操作條件的影響,如圖1.5所示。??Adsorption-Controlled?Diffusion?Controll....



本文編號(hào):3998183

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