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核殼MFI催化材料的合成以及苯與乙烯擇形乙基化性能研究

發(fā)布時(shí)間:2025-05-04 21:56
  對(duì)-二乙苯是一種具有高附加值的有機(jī)化工中間體,通常由乙苯的擇形歧化擇形烷基化反應(yīng)制備。擇形催化一直是分子篩及催化領(lǐng)域的重要研究方向之一,提高擇形選擇性是催化劑研制的關(guān)鍵,而制備核殼分子篩是其中最為有效的途徑之一。另一方面,乙苯作為生產(chǎn)對(duì)-二乙苯的原料,其本身可以通過(guò)苯與乙烯的乙基化反應(yīng)制得,而在該反應(yīng)過(guò)程中,二乙苯也是一個(gè)重要的副產(chǎn)物。因此,本論文圍繞制備核殼MFI催化材料以及嘗試通過(guò)苯與乙烯擇形乙基化反應(yīng)合成乙苯聯(lián)產(chǎn)對(duì)-二乙苯進(jìn)行了以下研究:1.通過(guò)界面自組裝的方法合成核殼結(jié)構(gòu)的復(fù)合ZSM-5/MCM-41材料,并且研究多次包覆對(duì)核殼材料物化性質(zhì)和催化性能的影響。所制備的核殼材料擁有豐富且規(guī)整的介孔結(jié)構(gòu),不僅有效地鈍化催化劑外表面酸性位,還能促進(jìn)反應(yīng)分子的擴(kuò)散,在苯與乙烯擇形乙基化反應(yīng)中,具有較好的擇形選擇性,較高的反應(yīng)穩(wěn)定性和較長(zhǎng)的使用壽命。2.利用氣固相晶化法制備無(wú)粘結(jié)劑核殼MFI分子篩,同時(shí)將其與含粘結(jié)劑樣品進(jìn)行對(duì)比,考察粘結(jié)劑對(duì)于分子篩物化性能的影響。無(wú)粘結(jié)劑核殼MFI分子篩改善了粘結(jié)劑對(duì)分子篩的造成不良影響并且鈍化了分子篩外表面的酸性位,在苯與乙烯擇形乙基化反應(yīng)中,反應(yīng)穩(wěn)定性...

【文章頁(yè)數(shù)】:82 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

圖1.1a?|T04|四面體?圖l.lb四面體結(jié)合圖像??..rTrhrnbPicure?of?TOetrahedrons?combined??

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分子篩概述??1.1.1分子篩結(jié)構(gòu)??分子篩作為一種具有規(guī)則三維四連接骨架結(jié)構(gòu)的的微孔晶體材料,由[丁〇4]四面體??之間通過(guò)共用氧原子結(jié)合而成的。其中骨架T原子一般是Si、Al、P原子,某些特殊情??況下會(huì)指Ga、B、Co、Be等雜原子[1'3]。[T〇4]四面體被稱(chēng)為初級(jí)結(jié)構(gòu)....


圖1.2四元環(huán)的示意圖??Fi.?1.2?Picture?of?a?four-membered?rin

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分子篩概述??1.1.1分子篩結(jié)構(gòu)??分子篩作為一種具有規(guī)則三維四連接骨架結(jié)構(gòu)的的微孔晶體材料,由[丁〇4]四面體??之間通過(guò)共用氧原子結(jié)合而成的。其中骨架T原子一般是Si、Al、P原子,某些特殊情??況下會(huì)指Ga、B、Co、Be等雜原子[1'3]。[T〇4]四面體被稱(chēng)為初級(jí)結(jié)構(gòu)....


圖1.3方鈉石籠的不同連接方式??Fig.?1.3?Different?connection?methods?of?sodalite?cage??

圖1.3方鈉石籠的不同連接方式??Fig.?1.3?Different?connection?methods?of?sodalite?cage??

多不同骨架的分子篩中會(huì)存在某些相同的三維四連骨架單元。Smith為這些三??維四連骨架結(jié)構(gòu)做了一個(gè)總結(jié)。目前,IZA將這些結(jié)構(gòu)單元稱(chēng)為組成構(gòu)筑單元(CBU)。??不同的分子篩骨架中可能會(huì)出現(xiàn)同一種CBU,通過(guò)分析這些CBU可以找到分子篩間存??在的差別。例如,方鈉石籠就是一種常見(jiàn)....


圖1.6?ZSM-5三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)??--

圖1.6?ZSM-5三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)??--

第6頁(yè)?華東理工大學(xué)碩士學(xué)位論文??鋁比易調(diào)控,熱和水熱穩(wěn)定性高,抗積碳能力強(qiáng),三維直通交叉孔道結(jié)構(gòu)的硅鋁酸鹽分??子篩。ZSM-5分子篩的初級(jí)結(jié)構(gòu)單元,即硅氧四面體和鋁氧四面體,共用一個(gè)頂點(diǎn)氧原??子通過(guò)氧橋的方式形成五元環(huán),8?jìng)(gè)五元環(huán)在平行于c軸方向組合成Pentasil鏈,....



本文編號(hào):4042864

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