發(fā)布時(shí)間：2020-10-27 15:44

　　 光子晶體的概念第一次是出現(xiàn)在1987年Yablonovitch的一篇具有深遠(yuǎn)意義的論文中。光子晶體的概念被提出以后,就引起了科研工作者廣泛的關(guān)注并對(duì)其進(jìn)行了深入的研究。光子晶體長程有序的周期性結(jié)構(gòu)對(duì)電磁波的周期性調(diào)制會(huì)產(chǎn)生一個(gè)光子禁帶。光子晶體控制光子的方式與半導(dǎo)體控制電子的方式基本上是一致的,對(duì)處于帶隙內(nèi)的特定頻率光子產(chǎn)生抑制作用。近年來光子晶體在半導(dǎo)體發(fā)光器件、光子晶體過濾器、微波天線的基底、傳感和激光器等方面得到了廣泛的應(yīng)用。其中一個(gè)非常重要的應(yīng)用就是調(diào)控嵌入光子晶體中的發(fā)光材料的自發(fā)輻射。由于三價(jià)稀土離子具有4f→4f的內(nèi)殼層躍遷,所以其發(fā)射光譜具有高的發(fā)光效率,窄的發(fā)射線和長的衰減時(shí)間常數(shù)等特點(diǎn)。研究三維光子晶體對(duì)稀土發(fā)光材料自發(fā)輻射的調(diào)制不僅可以讓我們更加深入了解光子晶體的光學(xué)特性,而且可以利用光子晶體的薄壁、大孔結(jié)構(gòu)有效的抑制發(fā)光材料的濃度猝滅、溫度猝滅和局域熱效應(yīng),減少發(fā)光材料的非輻射弛豫過程,有效地提高發(fā)光材料的發(fā)光效率。另外稀土摻雜的上轉(zhuǎn)換納米發(fā)光材料在生物傳感和生物成像應(yīng)用方面比著傳統(tǒng)的發(fā)光材料有著不可比擬的特點(diǎn)和優(yōu)勢(shì),比如高的信噪比,在人體組織中比較深的光穿透深度,對(duì)人體組織和細(xì)胞的損害比較小,不會(huì)產(chǎn)生光漂白。稀土摻雜的上轉(zhuǎn)換納米發(fā)光材料已經(jīng)成為光譜物理領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)之一。本論文以稀土摻雜的發(fā)光材料為研究對(duì)象,首先研究了光子晶體對(duì)Eu3+離子自發(fā)輻射的調(diào)制作用和對(duì)稀土離子之間能量傳遞的抑制作用;其次通過探索光子晶體的特殊結(jié)構(gòu)對(duì)稀土摻雜的氧化物上轉(zhuǎn)換發(fā)光過程的調(diào)制作用,揭示了光子晶體結(jié)構(gòu)可以有效抑制局域熱效應(yīng)和非輻射過程,可以作為提高Na Y(Mo O4)2:Yb3+/Er3+的上轉(zhuǎn)換發(fā)光效率的一種有效的方法。最后我們根據(jù)上轉(zhuǎn)換納米發(fā)光材料的發(fā)光特性,對(duì)上轉(zhuǎn)換納米發(fā)光材料在生物熒光檢測(cè)方面的應(yīng)用進(jìn)行了探索,取得的成果如下:[1]通過溶膠‐凝膠方法使用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)模板成功制備了Na Y(Mo O4)2:Eu3+和Na Y(Mo O4)2:Tb3+,Eu3+反蛋白石光子晶體。通過對(duì)Na Y(Mo O4)2:Eu3+反蛋白石光子晶體和參考樣品的發(fā)射光譜和熒光動(dòng)力學(xué)的對(duì)比研究,觀察到了反蛋白石光子晶體對(duì)Eu3+離子的發(fā)射光譜以及熒光動(dòng)力學(xué)有效的調(diào)制作用。當(dāng)Eu3+離子的發(fā)射光譜處于反蛋白石光子晶體帶隙內(nèi)的時(shí)候,Eu3+的發(fā)射光譜強(qiáng)度會(huì)受到一定程度的抑制;在Eu3+離子的熒光動(dòng)力學(xué)方面,我們發(fā)現(xiàn)Eu3+離子的電子躍遷速率不隨光子帶隙位置的變化而發(fā)生變化,而且Na Y(Mo O4)2:Eu3+反蛋白石光子晶體中Eu3+離子的5D0→7F2躍遷壽命比著參考樣品延長了1.56倍,這種壽命的變化不是來源于局域態(tài)密度的改變,而是有效折射率的變化引起的。更重要的是,因?yàn)榉吹鞍资�光子晶體的結(jié)構(gòu),在反蛋白石光子晶體中Eu3+離子的濃度猝滅和Tb3+向Eu3+的能量傳遞都受到了一定程度的抑制。該工作對(duì)于理解光子晶體對(duì)稀土離子的自發(fā)輻射的調(diào)制以及對(duì)新型顯示和照明材料的研發(fā)具有重要的參考價(jià)值。[2]通過溶膠‐凝膠方法使用PMMA模板制備了Na Y(Mo O4)2:Yb3+/Er3+反蛋白石光子晶體,觀察到了光子晶體對(duì)Er3+的發(fā)射光譜以及熒光動(dòng)力學(xué)有效的調(diào)制作用。首先,我們?cè)贜a Y(Mo O4)2:Yb3+/Er3+反蛋白石光子晶體中觀察到了Er3+離子的2H9/2→4I15/2三光子上轉(zhuǎn)換發(fā)光過程,而這個(gè)過程沒有出現(xiàn)在相應(yīng)的參考樣品中,表明反蛋白石光子晶體結(jié)構(gòu)有助于實(shí)現(xiàn)高階上轉(zhuǎn)換發(fā)光。這個(gè)現(xiàn)象歸因于反蛋白石光子晶體對(duì)Er3+離子的中間能態(tài)輻射與非輻射速率的抑制作用,我們通過對(duì)溫度依賴的上轉(zhuǎn)換熒光動(dòng)力學(xué)測(cè)試驗(yàn)證了這個(gè)觀點(diǎn)。另一方面,我們發(fā)現(xiàn)因?yàn)榉吹鞍资�光子晶體的周期性多孔結(jié)構(gòu),由激光輻照導(dǎo)致的局域熱效應(yīng)也受到了一定程度的抑制。該工作表明光子晶體結(jié)構(gòu)可以作為提高上轉(zhuǎn)換發(fā)光效率的有效載體。[3]我們根據(jù)Na YF4:Yb3+,Er3+上轉(zhuǎn)換納米粒子向Cd Te量子點(diǎn)熒光共振能量傳遞的原理,設(shè)計(jì)了一個(gè)檢測(cè)汞離子的上轉(zhuǎn)換熒光傳感器,由于這種傳感器克服了血清在可見光激發(fā)下產(chǎn)生自發(fā)熒光的缺點(diǎn),所以它在緩沖液和血清中都具有很好的檢測(cè)效果。當(dāng)將這種熒光傳感器用在血清中汞離子的檢測(cè)時(shí),它具有一個(gè)很好的線性度(R=0.993),而且它具有一個(gè)比較低的檢測(cè)下限(15n M),比較容易檢測(cè)到血液中汞離子25n M這樣的安全線。
【學(xué)位單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2016
【中圖分類】：O734
【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 光子晶體的定義和應(yīng)用
        1.1.1 光子晶體的基本原理
        1.1.2 光子晶體的基本特征
        1.1.3 光子晶體的的分類以及制備方法
        1.1.4 光子晶體的應(yīng)用
    1.2 稀土摻雜的光致發(fā)光材料
        1.2.1 稀土元素簡(jiǎn)介
        1.2.2 稀土摻雜發(fā)光材料的發(fā)光機(jī)理
    1.3 光子晶體對(duì)稀土發(fā)光材料自發(fā)輻射的調(diào)制作用
    1.4 上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料在生物檢測(cè)中的應(yīng)用
    1.5 論文的研究?jī)?nèi)容及其研究意義
    參考文獻(xiàn)
4）₂:Tb³⁺,Eu³⁺反蛋白石光子晶體及其自發(fā)輻射調(diào)控的研究'>第2章 自組裝合成NaY（MoO₄）₂:Tb³⁺,Eu³⁺反蛋白石光子晶體及其自發(fā)輻射調(diào)控的研究
    2.1 前言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)材料
        2.2.2 蛋白石光子晶體模板的制備過程
        2.2.3 反蛋白石光子晶體和參考樣品的制備
        2.2.4 測(cè)試儀器
    2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        2.3.1 結(jié)構(gòu)與形貌表征
4）₂:Eu³⁺ 發(fā)射光譜的調(diào)制'>        2.3.2 反蛋白石光子晶體對(duì)NaY（MoO₄）₂:Eu³⁺ 發(fā)射光譜的調(diào)制
4）₂濃度猝滅的調(diào)制作用'>        2.3.3 反蛋白石光子晶體對(duì)NaY（MoO₄）₂濃度猝滅的調(diào)制作用
3+ 向Eu³⁺的能量傳遞的抑制作用'>        2.3.4 反蛋白石光子晶體對(duì)Tb³⁺ 向Eu³⁺的能量傳遞的抑制作用
    2.4 總結(jié)
    參考文獻(xiàn)
4）₂:Yb³⁺/Er³⁺上轉(zhuǎn)換自發(fā)輻射的研究'>第3章 反蛋白石光子晶體有效調(diào)制NaY（MoO₄）₂:Yb³⁺/Er³⁺上轉(zhuǎn)換自發(fā)輻射的研究
    3.1 前言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 樣品制備
        3.2.2 測(cè)試設(shè)備
    3.3 測(cè)試結(jié)果和分析
        3.3.1 基本表征
3+離子濃度相關(guān)的NaY（MO₄）₂上轉(zhuǎn)換發(fā)光'>        3.3.2 與Er³⁺離子濃度相關(guān)的NaY（MO₄）₂上轉(zhuǎn)換發(fā)光
        3.3.3 上轉(zhuǎn)換發(fā)光的熒光動(dòng)力學(xué)過程
    3.4 上轉(zhuǎn)換熒光發(fā)射光譜和熒光動(dòng)力學(xué)與溫度的依賴關(guān)系
    3.5 總結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第4章 基于上轉(zhuǎn)換納米材料和量子點(diǎn)之間熒光共振能量傳遞的高靈敏度汞離子傳感器應(yīng)用研究
    4.1 前言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
4:Yb³⁺, Er³⁺納米粒子的合成'>        4.2.1 PEI修飾的NaYF₄:Yb³⁺, Er³⁺納米粒子的合成
        4.2.2 水溶性的CdTe量子點(diǎn)的制備
        4.2.3 上轉(zhuǎn)換納米發(fā)光材料向量子點(diǎn)的共振能量傳遞過程的檢測(cè)
        4.2.4 汞離子在PBS緩沖液中靈敏度和選擇性測(cè)試
        4.2.5 在血清中對(duì)汞離子的含量進(jìn)行檢測(cè)
    4.3 實(shí)驗(yàn)儀器
    4.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果和分析
4:Yb³⁺, Er³⁺上轉(zhuǎn)換納米粒子和量子點(diǎn)的形貌和結(jié)構(gòu)測(cè)試'>        4.4.1 NaYF₄:Yb³⁺, Er³⁺上轉(zhuǎn)換納米粒子和量子點(diǎn)的形貌和結(jié)構(gòu)測(cè)試
4上轉(zhuǎn)換納米粒子向CdTe量子點(diǎn)的共振能量傳遞過程'>        4.4.2 NaYF₄上轉(zhuǎn)換納米粒子向CdTe量子點(diǎn)的共振能量傳遞過程
4: Yb³⁺, Er³⁺上轉(zhuǎn)換納米粒子和CdTe量子點(diǎn)在汞離子傳感器中的熒光特性'>        4.4.3 NaYF₄: Yb³⁺, Er³⁺上轉(zhuǎn)換納米粒子和CdTe量子點(diǎn)在汞離子傳感器中的熒光特性
    4.5 總結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第5章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
作者簡(jiǎn)介及在學(xué)期間取得的科研成果
致謝

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