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過渡金屬電解水催化劑界面結(jié)構(gòu)的調(diào)控和性能研究

發(fā)布時間:2025-06-19 02:34
  全球化石能源的過渡使用及其帶來的環(huán)境問題已經(jīng)成為制約當(dāng)今世界可持續(xù)發(fā)展的兩大基本問題,這迫切需要開發(fā)和利用無碳的新型清潔能源。其中,氫氣因具有來源廣泛、熱值高、燃燒無污染等特點,而被認為是化石能源的最佳替代品。利用自然界中分布廣泛的可再生能源,諸如太陽能、風(fēng)能、潮汐能等進行發(fā)電,然后驅(qū)動水的電解產(chǎn)氫,是一種既能滿足環(huán)境保護目的,又能滿足對移動式能源載體需求的理想手段。然而,一方面由于驅(qū)動水分解的電催化劑多為貴金屬材料,其昂貴的價格以及稀少的儲量嚴重限制了電解水產(chǎn)氫的規(guī);a(chǎn);另一方面,傳統(tǒng)的電催化劑驅(qū)動水分解時仍需要較高的過電勢,能量轉(zhuǎn)換效率低,經(jīng)濟成本高。因此,設(shè)計出具有高效催化活性的廉價電催化劑,對氫能的發(fā)展以及傳統(tǒng)能源結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變有著重要意義。而在諸多候選材料中,過渡金屬材料儲量豐富、種類繁多、晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)復(fù)雜多變,通過合理的材料設(shè)計可以獲得優(yōu)異的電催化活性,是最具潛力的廉價且高效的電解水產(chǎn)氫催化劑材料。本論文通過改善過渡金屬材料表界面原子和電子結(jié)構(gòu)以促進其電催化性能為出發(fā)點,結(jié)合同步輻射XAFS技術(shù)與其他表征手段,研究并討論了復(fù)合結(jié)構(gòu)對過渡金屬材料活性位點的配位構(gòu)型、電子結(jié)...

【文章頁數(shù)】:129 頁

【學(xué)位級別】:博士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 引言
    1.2 電解水催化劑的研究背景和現(xiàn)狀
        1.2.1 研究背景
        1.2.2 HER催化劑研究現(xiàn)狀
        1.2.3 OER催化劑研究現(xiàn)狀
        1.2.4 PEC光陽極研究現(xiàn)狀
    1.3 界面調(diào)控的方式
        1.3.1 離子摻雜
        1.3.2 形貌調(diào)控
        1.3.3 異質(zhì)結(jié)構(gòu)造
    1.4 本論文的主要研究內(nèi)容
    參考文獻
第2章 基本原理和表征方法
    2.1 電催化劑材料的電化學(xué)分析
        2.1.1 電化學(xué)分析原理
        2.1.2 電化學(xué)測量方法
    2.2 同步輻射X射線吸收譜學(xué)
        2.2.1 EXAFS基本原理
        2.2.2 XAFS測量技術(shù)
    2.3 電催化的原位XAFS測量和反應(yīng)池設(shè)計
        2.3.1 信號采集模式的選擇
        2.3.2 原位反應(yīng)池的設(shè)計
    參考文獻
第3章 表面親水性調(diào)控對CoOOH-graphene的電解析氧性能的研究
    3.1 引言
    3.2 樣品的制備與形貌表征
        3.2.1 樣品制備
        3.2.2 形貌表征
    3.3 電化學(xué)性質(zhì)表征及分析
        3.3.1 OER性能表征
        3.3.2 表面親水性表征
        3.3.3 法拉第效率計算
    3.4 CoOOH-graphene的XAFS表征和分析
        3.4.1 軟線XANES表征和分析
        3.4.2 Co K-edge的EXAFS表征和分析
    3.5 DFT理論計算分析
    3.6 本章小結(jié)
    參考文獻
第4章 電壓驅(qū)動下表面活性結(jié)構(gòu)重排對FeP@NC電解析氫性能的研究
    4.1 引言
    4.2 樣品制備與形貌表征
        4.2.1 樣品制備
        4.2.2 形貌表征
    4.3 HER性能表征及分析
    4.4 原位XAFS實驗設(shè)計及結(jié)構(gòu)分析
        4.4.1 實驗設(shè)計
        4.4.2 反應(yīng)中結(jié)構(gòu)變化分析
        4.4.3 反應(yīng)后結(jié)構(gòu)變化分析
    4.5 DFT理論計算分析
    4.6 本章小結(jié)
    參考文獻
第5章 表面缺陷態(tài)對3D CoOOH/BiVO4光陽極光電解水性能的研究
    5.1 引言
    5.2 樣品制備與形貌表征
        5.2.1 BiVO4電極的制備
        5.2.2 CoOOH/BiVO4光陽極的制備
        5.2.3 形貌和結(jié)構(gòu)表征
    5.4 電化學(xué)性質(zhì)表征及分析
        5.4.1 PEC性能表征
        5.4.2 載流子運動行為分析
        5.4.3 缺陷態(tài)性質(zhì)分析
    5.5 DFT理論計算分析
    5.6 本章小結(jié)
    參考文獻
第6章 總結(jié)和展望
    6.1 總結(jié)
    6.2 展望
    參考文獻
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文和專利
致謝



本文編號:4050720

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